表面增强拉曼散射活性基底的研究与制作

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1、密级：——中国科学院大学UniversityofChineseAcademyofSciences博士学位论文作者姓名：王童握指导教师：睦良基班宜虽：院±生国叠堂匮iI!昱佳班茳压塞国些甄蠹基生罾整堂睦坐昱佳班宜匮学位类别：王堂熊±学科专业：塑翌虫壬堂研究所：生国垂瞠院!l墨昱衄嚣压2013年5月Researchandfabricationofsurface．enhancedRaman．scatteringactivesubstratesByLinaWangADissertationSubmittedtoTheUniversityofChineseA

2、cademyofSciencesInpartialfulfillmentoftherequirementForthedegreeofDoctorofPhysicalElectronicsInstituteofSemiconductors，ChineseAcademyofSciencesMay,2013关于学位论文使用权声明任何收存和保管本论文各种版本的单位和个人，未经著作权人授权，不得将本论文转借他人并复印、抄录、拍照、或以任何方式传播。否则，引起有碍著作权人著作权益之问题，将可能承担法律责任。关于学位论文使用授权的说明本人完全了解中国科学院半导体

3、研究所有关保存、使用学位论文的规定，即：中国科学院半导体研究所有权保留学位论文的副本，允许该论文被查阅；中国科学院半导体研究所可以公布该论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存该论文。(涉密的学位论文在解密后应遵守此规定)签名：导师签名：日期：关于学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下，独立进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用的内容外，本学位论文的研究成果不包含任何他人享有著作权的内容。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体，均己在文中以明确方式标明。签名：导师签名：日期：摘

4、要拉曼光谱分析技术是以拉曼效应为基础建立起来的分子结构表征技术。它的信号来源于分子振动和转动能级的跃迁，在生物医学、电化学分析、环境科学和食品安全等传感检测领域具有广泛的应用前景。通常情况下分子的拉曼散射光谱强度非常微弱，表面增强拉曼散射(surface—enhancedRamanscattering，SERS)可引入特定的增强效应，极大地提高拉曼散射光谱的强度。本文通过优化设计金属纳米结构的尺寸、形貌和排列，对表面等离子体激元(surfaceplasmapolaritons，SPPs)局域电磁场增强特性进行了深入的分析，并由仿真分析结果指导实验研

5、究，制备了高灵敏度SERS活性基底，研究了其在SERS传感检测领域中的应用。本论文的主要研究工作在以下几个方面展开：(1)利用时域有限差分(finite．differencetime．domain，FDTD)算法模拟计算了蝴蝶结纳米粒子阵列和蝴蝶结纳米环阵列的光学特性。在尖端效应和复合纳米结构的表面等离子体耦合效应的共同作用下，设计的蝴蝶结纳米环阵列兼备金属纳米尖端和金属纳米壳的特性，使得此结构既具有高度局域的增强电磁场又具有较大的电场增强区域面积。通过改变结构参数，我们在蝴蝶结纳米环阵列上获得了最大值为5．4×108的SERS电磁增强因子(ele

6、ctromagneticenhancementfactor，EMEF)。这种灵敏度高、可重复性好的蝴蝶结纳米环阵列SERS活性基底对SERS传感检测技术的广泛应用具有极其重要的影响，在分析科学领域具有深远的发展前景。(2)利用FDTD算法设计了一种由金纳米粒子阵列和纳米孔阵列组成的复合纳米结构，通过反射光谱研究了其光学特性，获得了由传播表面等离子体、局域表面等离子体及其耦合模式组成的多重表面等离子体共振模式。这些SPPs共振模式可在同一空问位置提供多个波长处的电磁场增强效应，故该复合纳米结构可用作高灵敏度表面增强相干反斯托克斯拉曼散射(surfac

7、e—enhancedcoherentanti—stokesRamanscattering，SECARS)活性基底或其它基于多波长的表面等离子体增强生物传感光谱。(3)利用全息曝光技术实现了大面积均匀可控SERS活性基底的制备，从表面增强拉曼散射活性基底的研究与制作王立娜理论预测和实验制作两个角度上研究了该制备方法所能制作金属纳米结构的形貌和尺寸，然后制备了高灵敏度的菱形纳米粒子阵列SERS活性基底，利用透射光谱、拉曼光谱测试和FDTD仿真计算分析研究了菱形纳米粒子阵列的光学特性及提供极大SERS增强因子的物理本质，并通过计算化学方法对所测试SERS

8、光谱中各拉曼频移所对应的振动模式进行了归属。(4)利用基于物理气相沉积的倾斜生长技术获得了一种更加简捷的大面积SERS活性