改性HZSM5上甲苯甲醇烷基化制对二甲苯的放大研究

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1、专业学位硕士学位论文改性HZSM．5上甲苯甲醇烷基化制对二甲苯的放大研究PilotplanttestforAlkylationofToluenewithMethanolintoPara--XyleneoverModifiedHZSM·—5Zeolite专业(工程领域)：丝堂王猩学号：31107017完成日期：2012．04．12大连理工大学DalianUniversityofTechnology大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文

2、不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一．同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：作者签名：改性HZSM-5上甲苯甲醇烷基化制对二甲苯的放大研究摘要对二甲苯(PX)在聚酯纤维、树酯等领域有着广泛的用途，其市场需求量也日益增大。然而随着石油资源的日益枯竭，从非石油路线生产对二甲苯变得越发重要。以各类分子筛作为催化剂，通过甲苯甲醇烷基化制对二甲苯的工艺路线，因其原料价格低、产物选择性高、投资少等优点，近年来备受关注。然而，以

3、分子筛为催化剂，在反应过程中不可避免会产生积炭，致使催化剂结焦失活。因此，寻找简单有效的方法来抑制催化剂的积炭过程，提高催化剂的稳定性是该工艺工业化过程中亟待解决的问题。本文以硅磷镁复合改性的纳米HZSM．5分子筛为催化剂母体，使对二甲苯优先生成，保证了产物中对二甲苯的高选择性。然后，在此改性催化剂的基础上，进行二次硅酯改性和Ni改性，不仅迸一步调整了催化剂的孔道结构、孔口尺寸以及酸中心的分布，同时利用Ni的加氢特性促进大分子烃类物质脱烷基反应的发生，提高甲烷的生成几率，同时对已生成的低碳烯烃进行加成反应，降低低碳烯烃的比例。抑制了积炭前驱体的产生，延缓

4、了催化剂的积炭过程，提高了催化剂的稳定性。’在固定床反应器上，以改性后的分子筛为催化剂，临氢条件下对反应进行了放大考评。研究表明，选择反应温度460℃，压力0．2MPa，原料(甲苯和甲醇)质量空速WHSV=4h～，氢烃比nH2／n(T+M)=2，水烃比nH20／n(T+M)=2，甲苯／甲醇摩尔比nT／nM=6作为最佳反应条件，经过l100h以上长运转，甲苯的单程转化率(CT)在8％12％之间，对二甲苯的选择性超过93％。关键词：纳米HZSM．5；甲苯甲醇烷基化；硅磷镁复合改性；硅脂改性；Ni改性；对二甲苯；放大考评改性HZSM-5上甲苯甲醇烷基化制对二甲

5、苯的放大研究PilotplanttestforAlkylationofToluenewithMethanolintoPara-·XyleneoverModifiedHZSM-5ZeoliteAbstractPara-Xylenehasalargemarketdemandandarewidelyusedinthefields，suchaspolyesterfibers，resinsetc．Asoilresourcesdryingup，however，thenon-oilrouteofp—xyleneproductionbecomesincreasingly

6、important．Becauseofitslowrawmaterialprices，highproductselectivityandlessinvestmentcosts．AlkylationofToluene、析thMethanolintoPara-Xyleneoverkindsofzeoliteshasattractedmuchattentioninrecentyears．However，thecatalystsofzeolitewilldepositecarbonduringreactioninevitablyresultindeactivat

7、ionbycoking．Findingeffectiveandsamplewaytorestraintheprocessofcarbondepositiontoimprovethecatalystsstabilityhasbeentheimportanttobicofrealizingtheindustrializingofthistechnology．InthisarticleSi—P—MgmodifiedHZSM一5wasusedasparentcatalyst，thePXisfirstgenerated，toensurehighselectivit

8、yofPXintheproducts．Then，onthebasisofthem