插入功能基的孔性配位聚合物的合成、结构与能源环境相关气体吸附性能研究

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1、南京大学博士学位论文插入功能基的孔性配位聚合物的合成、结构与能源环境相关气体吸附性能研究Synthesis，structuresandenergy-environmentrelatedgasessorptionperformancesofporouscoordinationpolymersinsertedbyfunctionalgroups作者：郑柏树导师：白俊峰教授南京大萋2011年11月南京独创性声明本人声明：所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论

2、文中不包含他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得南京大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作过的同志对本研究所作出的任何贡献，均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名：洳枷夺扩2011年11月目录中文摘要⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯I英文摘要⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．IV第一章绪论⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯1第1节孔性配位聚合物的发展及定向设计、合成策略⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．1第2节孔性配位聚合物的气

3、体吸附存储研究现状及提高孔性配位聚合物C02等气体吸附存储性能的一般策略⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯19第3节本论文选题思路、目的与意义⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．39参考文献⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．40第二章插入功能基的孔性配位聚合物的结构与表征⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯49第1节孔性配位聚合物的x．射线单晶结构⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．50第2节孔性配位聚合物PXRD等表征数据的分析与讨论⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．58第3节本章小结⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．67实验部分⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯

4、⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯68参考文献⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．80第三章插入功能基的孑L性配位聚合物对能源环境相关气体(C02、H2和CH4)吸附性能的研究⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯82第1节在孔性配位聚合物骨架结构中插入桥连酰胺功能基的意义——4与PCN．61的C02气体吸附性能对比⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯82第2节三个扩展的插入桥连酰胺基的(3，24)连接rht拓扑型孔性配位聚合物[Cu24(Lc-E6")8]n(5．7)的气体吸附性能⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯87第3节两个扩展的插入桥连酰

5、胺基／炔基的(4，4)连接NbO型孔性配位聚合物[Cu2(LG-H4")]。(9．10)的气体吸附性能⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯98第4节本章小结⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯105气体吸附测试及数据处理方法⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯·107参考文献⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯·11论文工作总结⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯115博士期间已发表和待发表的论文⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯117致谢⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯

6、⋯118中文摘要南京大学博士学位论文毕业论文题目：堑△盟宣垦叁鲍茎生：些鹜焦基金堑鲍佥盛：丝塑鱼丝塑堑建担羞氢堡丛堕：陛宣垦盟窒2008级指导教师(姓名、职称)：鱼堡：!!笙整撞摘要作为一类新型的无机．有机杂化孔性材料，孔性配位聚合物(也称金属有机骨架化合物，MOFs)因具有极大的比表面积和孔体积、可调的孔尺寸和表面性质而在能源环境相关气体(H2，CH4和C02等)的吸附存储与分离等方面具有潜在的诱人应用前景。虽然孔性配位聚合物拥有目前孔性材料中最大的比表面积、最高的H2、CH4和C02吸附量等几项记录，但其H2、CH4和C

7、02气体吸附性能还有待进一步提高。因此，如何设计合成以及采取一系列策略以提高孔性配位聚合物材料对C02等气体的吸附存储性能已引起化学家、材料学家们的广泛关注。本论文设计、合成了一系列氨基、酰胺基或炔基桥连的高对称性多齿羧酸配体，并利用晶体工程原理成功构筑得到了一系列具有高孔隙率的孔性配位聚合物，通过对其结构、孔性、C02等气体吸附性能的系统研究，着重考察了桥连酰胺等功能基对提高孔性配位聚合物C02等气体吸附性能的影响，为今后定向设计合成高性能C02等气体吸附存储材料提供有价值的新思路与理论、实验基础。首先，我们利用两个氨基和

8、酰胺基桥连的高对称性六酸配体LAH6和LBH6与(Zn／Co／Cu)2(coo)4等浆轮状次级构筑单元自组装得到了四个与PCN．61具有相同(3，24)连接、rht拓扑的孔性配位聚合物1-4。与4不同，1．3由于活化处理后骨架结构坍塌而不能作为气体吸附存储材料。通过对在骨架中插入了酰胺基的