室温离子液体和纳米材料在酶和蛋白质的直接电化学和生物传感器中的应用研究

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1、中国科学技术大学博士学位论文室温离子液体和纳米材料在酶和蛋白质的直接电化学和生物传感器中的应用研究姓名：卢宪波申请学位级别：博士专业：分析化学指导教师：李景虹20070401中国科学技术大学博士学位论文物相容性、换能能力等在酶和蛋白质的直接电子传输和生物活性方面的影响，为发展新颖的基于直接电子传输的纳米生物传感器奠定了一定的基础。主要探索了以下三个体系：(1)富含羟基的氧化锑溴化物纳米棒我们通过水热方法首次合成了一种富含羟基的氧化锑溴化物纳米棒(分子式为Sb8010(OI-D2Bn，缩写为AOB)，这种化合物富含官

2、能团羟基，其通过亲水的表面提供的水样的环境对蛋白质的稳定非常重要，具有很好的生物相容性。我们将这种纳米棒与壳聚糖复合形成一种生物形容性的有机无机杂合材料并作为基质用于固定辣根过氧化物酶，实验结果证明辣根过氧化物酶在这种纳米复合材料中保持了很好的生物活性并实现了明显促进的直接电子传输。以此复合材料为基础构建的生物传感器在对生命中间体过氧化氢的检测中显示了优良的性能。这种基于氧化锑溴化物纳米棒的有机无机复合材料能够用于固定多种蛋白质和酶，有望广泛应用于生物医疗检测和环境分析。(2)海绵状C0304纳米片我们合成了一种具

3、有分层结构的海绵状C0304纳米片，将这种纳米片与导电聚合物结合起来用作酶的固定基底，不仅可以提高基底与蛋白质结合的活性表面积，而且Cos04分层的多孔的纳米结构能够为固定的酶保持其生物活性提供一个保护性的微环境，同时为底物接近固定的酶提供很多通道。基于海绵状Cos04构建的纳米生物传感界蕊，实现了血红蛋白和电极之间快的电子转移(异向电子转移速率常数岛为2．9s4)。构造的酶电极的表观Michaelis-Menten(^孑)常数为O．136mM，传感器灵敏度高达396mAcm"2M1，说明诱陷在纳米复合膜中的}lb

4、对过氧化氢表现出了极高的类似过氧化物酶的生物催化活性。我们构造的这种基于C0304纳米结构的生物传感器有望能够为第三代纳米生物传感器的发展提供新的思路。(3)碳纳米纤维我们将直径约80nm的碳纳米纤维和质子导电聚合物Nation的复合材料作为酶的固定基底用于构造无媒介体的生物传感器，由于碳纳米纤维固有的优良导电Ⅱ中国科学技术大学博士学位论文性，其在这种生物传感界面中既起到了信号换能的作用，又可以作为“电子导线”促进蛋白质与电极之间的电子传输。红外光谱研究发现血红蛋白在这种基于碳纳‘米纤维的复合膜中保持了其固有的二级

5、结构。电化学研究证明血红蛋白在基于碳纳米纤维的复合膜修饰的电极上具有快的电子转移速率常数，异向电子转移速率常数为2．4s一。传感器的线性范围为l到360uM，而灵敏度则高达459．2Iliacm’2M一，优于传统的传感器。显示了基于碳纳米纤维构建的纳米生物传感器的优良性能。碳纳米纤维是一种用于构造无媒介体的生物传感器的理想平台，有望在生物传感器、生物燃料电池、生物医疗中得到广泛的应用。主题词；室温离子液体；纳米材料；生物传感器；直接电子传输；生物电化学；氧化还原蛋白质m中国科学技术大学博士学位论文ABSTRACTI

6、nthisdissertation，thethird-generationelectrochemicalbiosensorsbasedOildiIectelectrontransferbetweentheenzymeandtheunderlyingelectrode1jlI鞠陀fabricatedanddeveloped，whichmaybewidelyusedinchemical，biolo#cal，clinical，food,andenvironmentalfields．ROOmtemperatureionic

7、liquids(RTILs)andnanomsten=dshavegrabbedresearchers’Interestinrecentyeatsboalu．seoftheiruniquepropertiesandpotentialapplicationsinmanyarea$．However,theapplicationsofthesetwokindsofnovelmaterialsinbioscnsorsarestillinthebeginning．Therea托manyuilknownfieldswaitin

8、gforscientiststoexplore．WeexploredtheapplicationofRTⅡ．sandnanomaterialsInthefabricationofthethird-generationbiosensors。andthepeffonn趾ceofthesenovelmaterialsandtheresnitingbiosensor