无铅压电陶瓷性能和温度稳定性的研究

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1、山东大学博士学位论文无铅压电陶瓷性能和温度稳定性的研究姓名：杜鹃申请学位级别：博士专业：材料物理与化学指导教师：王矜奉20090413无铅压电陶瓷性能和温度稳定性的研究规模化工业生产。为了获得高性能的KNN基无铅压电陶瓷，研究者们向铌酸钾钠中添加Li、Ta和Sb等金属的氧化物以形成新的固溶体，有效地提高了KNN基无铅压电陶瓷的致密度和压电性能。本章的最后，简要介绍了无铅压电陶瓷的制备工艺、主要的压电参数及其计算公式。2004年，日本学者报道了添加“、Ta、Sb的KNN基无铅压电陶瓷，该陶瓷在普通烧结工艺下压电常数(d33)高达300pC／N

2、，引起了研究者们对KNN基无铅压电陶瓷的普遍关注。然而，该陶瓷材料的居里温度死只有2530C，应用温度区间偏窄。为了获得同时具有高居里温度和高压电常数的无铅压电陶瓷材料，在第二章中，作者采用普通烧结工艺合成了fNao_52Ko．44Lio．04)Nbo胁SbxTao．103(NKLNST)无铅压电陶瓷材料。研究了Sb的添加对NKLNST陶瓷材料压电和介电性能的影响。实验发现，随着Sb含量的增加，陶瓷样品的居里温度死降低，样品的剩余极化强度降低而矫顽场增加。添加3．7m01％Sb的样品具有优异的压电性能：压电常数d33=306pC／N，机电耦

3、合系数略=48％、h=50％和较高的居里温度Tc=3200C，该压电常数是当时除织构法外KNN基陶瓷中的最高值。研究结果表明，通过向NKLNST无铅压电陶瓷材料中添加适量的Sb，可以明显地改善其压电性能，提高居里温度，制备出性能优异的无铅压电陶瓷材料。在第三章中，继续对Li、Ta、Sb掺杂的KNN基无铅压电陶瓷进行系统的研究。本章中保持Na、K比例不变，合成KNN基无铅压电陶瓷材料。鉴于过去所见报道中Li的含量大多都是高于4m01％的KNN基无铅压电陶瓷，低于3m01％的未见有人进行研究，其性能如何不得而知。本章固定Li的含量为2．5m01

4、％，用传统的固相反应方法合成了(Nao．5Ko．5)o．975Li0．025Nbo．93呵Sbo．07Tax03(简称NKLNSTx)无铅压电陶瓷，研究了该陶瓷的压电、介电性能随Ta含量的变化规律。实验发现，当Ta的含量为18％mol时，该材料的压电常数如3高达330pC／N，介电损耗tanS=1．9％，样品的质量密度P=4．7559／cm3，是一种极具应用潜力的KNN基无铅压电陶瓷材料。之后，固定Ta的含量为18m01％，又研究了随Sb添加量的影响，仍采用传统的固相反应方法合成了(Nao．5Ko．5)0．975Lio．025Nbo．82吖

5、SbxTao．1803(简称NKLNSJT)无铅压电陶瓷。实验发现，随着sb的添加，NKLNSxT陶瓷材料的居里温度珏降低而正交一四方相变温度TOT始终维持在室温附近，基本保持不变。x=0．06的样品具有非常高的压电常数d33=352pC／N和机电耦合系数／q,=47％、kt=38％，是一种极具潜力的无铅压电n山东大学博士学位论文陶瓷材料。本章末，作者分析了该类材料具有高压电性能的原因：室温附近的正交．四方多型相变导致KNN基陶瓷压电性能的提高。根据前两章的研究工作，我们得知由于Li+、Ta5+和Sb5+分别对KNN陶瓷的A位和B位取代，使

6、陶瓷的正交．四方铁电．铁电相变温度(TO-T)降低到室温附近，该相变温度处由于具有较高的极化率，陶瓷也具有较高的压电和介电性能，这是掺杂改性的KNN基陶瓷高压电性能产生的重要原因，但是KNN基陶瓷的压电性能对温度有较强的依赖性，当环境温度偏离室温的时候，材料的压电性能显著降低，不利于实际应用。美国宾州州立大学的张树君博士通过向铌锑酸钾钠锂(NⅪLNS)里面添加CaTi03(CT)，将陶瓷样品的正交．四方相变温度成功地降低到了室温以下，显著地提高了压电陶瓷的温度稳定性。考虑到sr与Ca同为碱土元素，并且sr取代BaTi03里的Ba也能降低Ba

7、Ti03陶瓷的正交．四方相变温度，于是可以预见，SrTi03的引入也会解决KNN基无铅压电陶瓷温度稳定性差的问题。基于上述考虑，在第四章的研究中仍采用传统的固相反应方法制备了(1-x)(Nao-53Ko删Lio．066)Nbo．92Sb0．0803-xSrTi03[缩写为(1-x)NKLNS-xST]无铅压电陶瓷材料，研究了SrTi03的引入对KNN基无铅压电陶瓷的结构和压电、介电性能的影响。实验发现，通过向NKLNS陶瓷中添加SrTi03，陶瓷的正交．四方相变温度降到OoC以下，温度稳定性得到了很大的提高。作者从微观结构着手，分析了TOT

8、降低的物理机制。随后，又制备了(1-x)fNao．53Ko．407Li0．063)Nbo．937Sbo．06303-xCao．5Sro．5Ti03[缩写为(1-x)NK_LNS-