活性炭负载银吸附剂的制备与脱除苯并噻吩的研究_王广建

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1、王广建等：活性炭负载银吸附剂的制备与脱除苯并噻吩的研究９４９＊活性炭负载银吸附剂的制备与脱除苯并噻吩的研究王广建，张健康，杨志坚，刘英环（青岛科技大学化工学院，山东青岛２６６０４２）摘要：采用浓硝酸氧化改性的活性炭为载体负载类硫化物发生π键配位吸附作用，具有较高的吸附选［９］［１４］金属Ａｇ制备了Ａｇ／ＡＣ系列吸附剂，并进行了模型柴择性和脱硫能力。Ｘｉａｏ等研究了活性炭负载金油中苯并噻吩（ＢＴ）的吸附脱除性能研究。采用Ｎ２吸属吸附剂Ａｇ／Ｃｕ／Ｆｅ－ＡＣ对二苯并噻吩（ＤＢＴ）的脱除附、ＳＥＭ、ＦＴ－ＩＲ及ＸＲＤ技术对吸附剂进行了表征。性能并

2、用软硬酸碱理论解释了Ａｇ（Ⅰ）／ＡＣ具有最高结果表明，氧化改性增加了活性炭表面酸性基团，有利吸附能力原因，Ａｇ（Ⅰ）属于软酸，Ｃｕ（Ⅱ）属于交界酸，于脱除弱碱性的ＢＴ。以ＨＮＯ３氧化改性后的活性炭Ｆｅ（Ⅲ）属于硬酸，而ＤＢＴ属于软碱，根据“软亲软，硬为载体负载ＡｇＣｌ所制备的吸附剂具有最高脱硫率达亲硬，软硬搭配不稳定”的原则，得出了Ａｇ／ＡＣ具有［１５］９１．８％。最后探讨了ＡｇＮＯ３在活性炭上的吸附行为最高脱硫性能与实验结果一致。Ｔａｎｇ等采用超声及金属Ａｇ对ＢＴ的吸附脱除机理。协助浸渍法制备了Ａｇ／ＡＣ及掺杂的Ｐｔ－Ａｇ／ＡＣ，结果关键

3、词：活性炭改性；酸性基团；苯并噻吩；Ａｇ；吸附发现Ｐｔ掺杂的Ｐｔ－Ａｇ／ＡＣ吸附剂对噻吩具有更高的脱硫吸附性能。这是由于金属铂氧化还原电位Ｐｔ４＋／Ｐｔ中图分类号：Ｏ６４３．３６＋（０．２５ｅＶ）比Ａｇ＋／Ａｇ（０．８００ｅＶ）低的多，即在吸附剂１文献标识码：Ａ文章编号：１００１－９７３１（２０１３）０７－０９４９－０５４＋比Ａｇ＋更易还原，从而使得有较多Ｐｔ－Ａｇ／ＡＣ中Ｐｔ的Ａｇ＋与噻吩发生π键配位吸附。１引言上述文献只是考察了ＡｇＮＯ３溶液在活性炭负燃料油中硫化物燃烧生成的有毒气体ＳＯ是汽载，忽略了Ａｇ＋在ＡＣ上非常容易还原，因为Ａｇ

4、＋在ｘ车尾气的主要污染物之一，ＳＯｘ排放到大气中不仅会ＡＣ上是以吸附－还原的形式进行的。活性炭负载造成酸雨，且对ＮＯｘ和颗粒物的产生具有明显的促进ＡｇＣｌ为吸附剂用于柴油脱硫研究却鲜有报道。本文［１］作用。目前，国际燃油标准日益提高，欧盟颁布的最以ＡｇＮＯ３为Ａｇ源浸渍在经ＨＮＯ３氧化处理的活性新欧Ⅴ标准为１０μｇ／ｇ，美国和日本等其它发达国家也炭上，经干燥后制得吸附剂ＡｇＮＯ３／ＡＣ－ＨＮ和ＡｇＣｌ／［２］制定了相对严格的低硫标准。在我国，北京于２００８ＡＣ－ＨＮ。其中吸附剂ＡｇＣｌ／ＡＣ－ＨＮ中金属银为一价年推行欧Ⅳ排放标准，２０１２年

5、６月１日开始执行欧ⅤＡｇ（Ⅰ）且显示最高脱硫率，作者用π键配位吸附解释标准。中国汽柴油质量到２０１６年有望达到欧洲标准。了这一现象并对ＡｇＮＯ３在ＡＣ上的吸附行为及金属传统的加氢脱硫（ＨＤＳ）技术对大分子噻吩类硫化银对ＢＴ吸附脱硫的机理进行了探讨。物及其衍生物，尤其是对４，６－二甲基二苯并噻吩，选择［３］２实验性很低且需在高温、高压的临氢条件下进行，因此需要利用非加氢脱硫方法对其进行脱除。非加氢脱硫方２．１吸附剂的制备［４］［５］［６－８］法主要有生物脱硫、氧化脱硫、吸附脱硫等，其将２０～５０目的颗粒活性炭用去离子水室温下浸中吸附脱硫因其操

6、作条件温和、脱硫率高、成本低、辛泡１２ｈ，并以一定浓度的盐酸进行除灰分处理，然后于烷值损失小等优点而被广泛关注，是最有希望实现深１１０℃下干燥１２ｈ，再用浓硝酸氧化处理（记为ＡＣ－度脱硫甚至超深度脱硫（例如，１～１０μｇ／ｇ以下）的方ＨＮ），烘干后密封备用。法。（１）取上述１．０ｇＡＣ－ＨＮ浸渍于６ｍＬ０．０５ｍｏｌ／［９］目前，吸附脱硫所选用的吸附剂主要有分子筛、ＬＡｇＮＯ３溶液中，浸渍１２ｈ后水洗ｐＨ值至中性，然［１］［１１］［１２，１３］／ＡＣ－ＨＮ吸附剂；金属氧化物、金属有机骨架及活性炭等。其后于１１０℃下干燥１２ｈ即得ＡｇＮＯ３中

7、，活性炭具有较高的比表面积、发达的孔隙结构和丰（２）取上述１．０ｇＡＣ－ＨＮ浸渍于６ｍＬ０．０５ｍｏｌ／ＬＡｇ－富的表面含氧基团，显示了良好的吸附脱硫性能。活ＮＯ３溶液中，浸渍４ｈ后滴加０．０５ｍｏｌ／ＬＨＣｌ至白色性炭氧化改性及负载过渡金属有利于对噻吩类硫化物ＡｇＣｌ沉淀完全，继续老化８ｈ后水洗ｐＨ值至中性，然的脱除。Ｙａｎｇ教授课题组研究发现Ａｇ（Ⅰ）能与噻吩后于１１０℃下干燥１２ｈ即得ＡｇＣｌ／ＡＣ－ＨＮ吸附剂。＊基金项目：国家自然科学基金资助项目（２１０７６１１０）收到初稿日期：２０１２－０９－０３收到修改稿日期：２０１２－１１－２

8、３通讯作者：王广建作者简介：王广建（１９６３－），男，山东青州人，教授，博士生导师，主要从事催化新材料、环境净化催化工程及反应器等领域研究。９５０２０１３年第７期（４４）卷２．２