铂原子簇阳离子与氨分子化学吸附的密度泛函理论研究

《铂原子簇阳离子与氨分子化学吸附的密度泛函理论研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、上海交通大学硕士学位论文铂原子簇阳离子与氨分子化学吸附的密度泛函理论研究姓名：徐丹申请学位级别：硕士专业：物理化学指导教师：王曙光20070101上海交通大学硕士学位论文上海交通大学学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权上海交通大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在年解密后适用本授权书。本学位论文属于不保密√□。（请在以上方框内打“√”）学

2、位论文作者签名：指导教师签名：徐丹王曙光日期：2007年01月08日日期：2007年01月09日3上海交通大学硕士学位论文铂原子簇阳离子与氨分子化学吸附的密度泛函理论研究摘要目前理论化学在化学研究中已经占有越来越重要的地位，密度泛函理论方法（DFT）由于计算量适中、计算精度较高，已成为计算化学领域中最重要的理论方法之一。金属团簇尺寸在原子和宏观体系之间，比表面积大，具有特殊的催化活性。金属团簇特别是金属团簇和小分子的相互作用成为实验和理论研究的重要对象。由于实验中很难确定金属团簇和小分子结合的方式和作用的机理，因此理论研究对理解它们互相的作用，预测可能的

3、催化反应有着积极的意义。本文主要用密度泛函理论方法研究NH3在Pt团簇上的吸附性质及其反应机理。我们在第一、第二章分别介绍了研究体系（铂原子簇）和研究方法DFT的基本情况。在第三章中，我们对不同的计算方法进行了比较和选++择。第四章，我们利用DFT方法，计算了NH3与Pt，Pt2的反应势能面，探求了反应机理。在第五章中，我们研究了NH3分子在Pt原子簇阳离子（n=1-7）上的吸附情况，进一步深化我们的理论工作。本论文系统地研究了NH3在Pt原子簇上的吸附和反应情况，为铂原子簇催化氨气提供了理论上的依据。+关键词：密度泛函理论，势能面，结合能，Ptn，NH

4、34上海交通大学硕士学位论文INVESTIGATIONONADSORPTIONOFAMMONIAMOLECULEONCATIONICPLATINUMCLUSTERBYDENSITYFUNCTIONALTHEORYABSTRACTPresently,theoreticalchemistryhasbecomemoreandmoreimportantinmodernchemistry.Duetoitsmoderatecomputationalconsumeandhighprecision,densityfunctionaltheory(DFT)hasbecom

5、eoneofthemostimportantmethodsincomputationalchemistry.Smallmentalclustershavethesizebetweenthoseofatomsandmacroscopicalsystems,andhaveuniquecatalyticpropertiesbecauseoflargesurface-to-volumeratio.Somanyexperimentalandtheoreticalresearcheshavebeendoneonthem.Evenmorefocushasbeenput

6、ontheinteractionbetweenmentalclustersandsmallmolecules.However,it’susuallydifficultytoconfirmthebindingsiteandabilityoftheclustersandsmallmoleculesintheexperiments.Therefore,itissignificanttoemploytheoreticalmethodstoinvestigatetheinteractionbetweenthementalclustersandsmallmolecu

7、lesinordertounderstandthemechanismandanticipatethepossiblecatalyticreaction.Inthisthesis,theadsorptionpropertiesandmechanismofNH3moleculeoncationicPtnclustersarestudiedusingtheDFTmethod.Wegiveabrief5上海交通大学硕士学位论文introductiontoobject(Ptcluster)andmethod(DFTmethod)ofourcomputationre

8、spectivelyinCharter1and2.InCharter3,seve