Pullulan树枝化聚合物的合成及其性能研究

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1、SYNTHESISANDPRoPERTIESOFPULLULAN．BASEDDENDRONIZEDPOIYMERSADissertationSubmittedtotheGraduateSchoolofHenanNormalUniversityinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofScienceByPuXinmingSupervisor：Prof．HuZhiGuoMay，2014摘要功能化树枝聚合物因其独特的分子结构特征，在纳米材料、催化研究、医药等领域具有普通聚合物所无法比拟的优势，功

2、能化树枝聚合物性能的研究在过去数十年间树枝化聚合物一直是树状大分子研究领域中一个热点。本文设计合成了一系列炔丙胺．PAMAM树枝化基元和炔丁胺一Lys树枝化基元，并在此基础上合成了基于普鲁兰的树枝化聚合物，具体的工作如下：(1)采用Gabriel法合成了炔丁胺，然后以炔丁胺为核心，选用发散法合成了一系列炔丁胺．赖氨酸树枝基元，采用红外光谱(IR)、核磁共振氢谱(1H-NMR)等技术表征产物的结构。(2)以炔丙胺为核心，选用发散法合成了一系列炔丙胺．PAMAM树枝化基元，并用硬脂酸钠功能化修饰G3炔丙胺．PAMAM树枝基元，用红外光谱(IR)、核磁共振氢谱(1H．N

3、MR)等技术表征产物的结构。(3)以NBS上的溴原子取代普鲁兰多糖分子中6号C原子上的伯羟基得到溴化的普鲁兰多糖。溴化普鲁兰多糖再与叠氮基反应合成带有叠氮基的普鲁兰。采用核磁共振氢谱(1H．NMR)、核磁共振氢谱(”C-NMR)、元素分析等技术表征产物的结构。(4)以炔丁胺．赖氨酸树枝基元及炔丙胺．PAMAM衍生物中的炔基与普鲁兰多糖上的叠氮基发生“click”反应，制备出～系列树枝化聚合物。采用红外光谱(IR)、核磁共振氢谱(1H-N胀)等技术措施表征产物的结构。(5)以金刚烷甲醇为引发剂引发丙交酯聚合合成了线性聚合物金刚烷IPLA；以B一环糊精为原料合成单取代

4、的6-N3一t3一CD，然后与G3炔丙胺一PAMAM树枝基元“click”反应生成t5一CD—PAMAM。通过金刚烷与B．环糊精之间特殊的非键作用力构建具有～定功能的超分子组装体。关键词：树枝化基元树枝化聚合物普鲁兰多糖金刚烷13一环糊精ABSTRACTFunctionaldendronizedpolymershavebeenusedforvariousapplicationsinnano—materials，catalysisresearchandmedicinebecauseoftheirspecialmolecularstructures．Inthepast

5、fewdecades，dendronizedpolymershavebeenahottopicintheresearchofdendrimer．Inthispaper,Wedesignedseriesofpropargylamine—PAMAMdendronsandacetylenebutylamine—Lysdendrons．Andthen，thesedendronswereconjugatedtopullulanvia“click'’reactiontogetdendmnizedpolymers．Detailsaleasfollows：(1)Firstly,3

6、-butyn一1一amineWassynthesizedthrough“Gabriel”method．Andthen．aseriesofLysdendronswhosecorewas3-butyn·-1-·aminewereobtainedviadivergentgrowthpathway．ThemolecularstructuresoftheseproductswerecharacterizedbyIR，1H-NMR．(2)Aseriesofpropargylamine—PAMAMdendronswithpropargylaminecorewereprepare

7、dviadivergentgrowthpathway．AndtheG3propargylamine-PAMAMdendronsweremodifiedbysodiumstearate．ThemolecularstructuresoftheseproductsWerecharacterizedbyIR,1H—NMR．(3)Pullulan—BrWasobtainedwhenthehydroxylsonthesixthcarbonofpullulanpolysaccharidesWasreplacedbythebromineatomsontheNBS．Andthent

8、hepul