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时间:2019-05-10
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1、河北师范大学硕士学位论文磁性纳米材料的制备及其在有机合成中的应用姓名:邓佳申请学位级别:硕士专业:有机化学指导教师:张占辉20120305摘要磁性纳米材料(MSNPs)在催化剂方面的应用实现了催化剂有效的分离,这也就使得催化剂重复使用率大幅度的提高。磁性纳米材料最重要的性质之一就是容易分离:对于很多反应来说,催化剂的回收和重复使用是最重要的两个方面。大部分的非均相系统需要过滤或离心这一步,或者通过繁琐的后处理回收催化剂。然而,由于磁性材料负载的催化剂具有磁性,可以用外部磁铁分离回收,并不需要过滤或离心。随后,催化剂就可以投入到下
2、个反应里。磁性可分离的催化齐U(MSC)由于其具有可以改变表面功能的潜力,所以随着各种磁性可分离的催化剂的制备,它们在很多反应中都表现出非常高的活性。在室温下,以磺酸负载磁性纳米材料作为催化剂[丫.Fe203@HAP.S03H】,硼氢化钠为还原剂,羰基还原胺化得到产物。针对这样二级胺和三级胺的制备,我们就发展了一种新的,环境友好的羰基还原胺化的方法。催化剂通过外部的磁铁很容易分离,并且可以回收6次而没有任何损失。我们制备了一种纳米磁性材料负载十二烷基苯磺酸n—Fe203@}Si02一DDBSA]的磁性纳米催化剂。在以靛红,巴比妥
3、酸和l,3.环己二酮为原料多组分一锅反应生成螺环嘧啶四酮中,它表现出非常高的活性。在以水为溶剂的反应,催化剂可以使用外部磁铁很容易的回收,这就使得反应有可持续性和经济性。关键词:磁性纳米催化剂;7-Fe203@HAP—S03H;羰基还原胺化;Y—Fe20s@S102负载十二烷基苯磺酸;多组分反应;螺环嘧啶四酮Abstractfiltrationorcentrifugationstepand/oratediousworkupofthefinalreactionmixttl.retOrecoverthecatalyst.Howeve
4、r,magneticallysupportedcatalystscanberecoveredwithanexternalmagnetduetotheparamagneticcharacterofthesupport,resultinginremarkablecatalystrecoverywithouttheneedforafiltrationstep;thecatalystscanbesubsequentlyreusedinanothercycle.Magneticallyseparablecatalysts(MSC)also
5、offerimportantactivitiesinawiderangeofreactionsduetotheirpotentialfordesignedsurfacefunctionalitiesalongwithcatalystpreparation.Anovel,environmentallyfriendlyprocedurehasbeendevelopedforthepreparationofsecondaryortertiaryaminesbyone—potreductiveaminationofcarbonylcom
6、poundsusingsodiumborohy’drideinthepresenceofamagneticallyrecoverablesulfonicacidsupportedonhydroxyapatite.encapsulated-1,一Fe203{丫一Fe203@HAP-S03H]atroomtemperature.Thecatalystwaseasilyseparatedfromthereactionmixturebyapplyinganexternalmagnetandreusedforsixcycleswithou
7、tsignificantlossofcatalyticactivity.Nanomagneticallysilica—supporteddodecylbenzenesulfonicacid(h—Fe203@Si02.DDBSA])WaSreadilypreparedandidentifiedasallefficientcatalystforthesynthesisofspirooxindole—pyrimidinederivativesbythree—componentcondensationreactionofbarbitur
8、icacids,isatinsandcyclohexane一1,3一diones.Theaqueousreactionmedium,easyrecoveryofthecatalystusinganexternalmagnet,andhighyieldsmaket
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