CuOMnxOyγAl2O3催化剂的制备、表征及其催化还原NO的性质研究

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1、南京大学博士论文本论文主要贡献1．通过分析经过CO预处理后的CuO—MnxO办．A1203催化剂在NO+CO反应中表现出的优异催化性能，并结合描述负载型催化剂表面分散物种的嵌入模型，提出了表面协同氧空位(SurfaceSynergeticOxygenVacancy-SSOV)的新概念。对于单组份活性物种负载在7-A1203载体上时，即CuO／7-A1203和MnxOv一．A1203催化剂，通过CO预处理分别产生的表面氧空位是在邻近的相同离子之间，即～Cu-口Zp和—Mn_口—Mn-。对于CuO．MnxOv／丫．A1203催化剂，通过CO预处理后，CuO．MnxOy／丫．A1203催

2、化剂中一Cu-0—Mn-物种还原成了一Cu_口一Mn_(口一代表氧空位)，在邻近的Cu+和Mn2+之间产生表面氧空位，由于该表面氧空位是通过失去存在于两种不同金属离子之间的氧形成的，所以我们定义它为表面协同氧空位(SSOV)。实验结果表明，表面协同氧空位(SSOV)的存在可能对催化剂在NO+CO反应中催化性能的提高起到了关键作用。2．通过设计NO和CO分子在CuO／^y,-A1203，MnxOy／丫-A1203和CuO-MnxOy／7．A1203催化剂表面的竞争吸附红外实验，证实了CO分子主要吸附在Cu+上，而NO分子主要吸附在Mn2+离子上，提出了NO+CO在CuO．MnxOv／

3、丫．A1203催化剂表面的反应机理。3．NO．TPD实验结果表明，无论是表面协同氧空位还是表面氧空位，对NO分解都是有利的。在NO+CO．insituFTIR实验发现经过CO预处理的样品都观测到了NO解离的O与CO生成的一种表面物种的吸附振动峰(2144cm‘1)，说明氧空位是有利于NO分解的，但是2144cml峰出现的温度位置明显不同，CO预处理后的CuO．MnxOv／丫。A1203催化剂出现此峰温度要远低于CO预处理后的Mn。Ov一．A1203和Cu04,．A1203催化剂，该峰的出现温度和样品的催化活性有密切的关系，由此推论出NO在CO预处理后的CuO．MnxO，～．A120

4、3催化剂中最容易分解，即表面协同氧空位更有利于NO的分解。南京大学博士论文fIIIrlII[1llIIl[rl[1l[rl／l／IJ[1l[fY2372822毕业论文题目：Q坦尘鱼娌幽【：丛垒．催化刻的剑备)麦延丞墓催丝还-____■____■____o‘joo■‘，o●‘·___o=，oo■=■●●_-___。‘‘-●‘-_■。_-j_‘l●-___·‘-j_■_·‘i。‘■‘-_■■‘___‘‘；_-_一厦丛Q的性厦班究堑墨垡鲎专业—呸级博士生姓名：奎盘指导教师(姓名、职称)：董盎查咝摘要第一部分通过XRD、XPS、H2．TPR、CO．TPR、Raman、UV-visDRS、N

5、O．TPD、FTIR和NO+CO模型反应系统研究了CO预处理对CuO／y-A1203，MnxOy／y．A1203，CuO．MnxOy／7．A1203催化剂的物理化学性质及催化性能的影响，得到以下结论：1、新鲜的CuO／v—A1203，MnxOy／丫一A1203和CuO-MnxOy／丫-A1203催化剂在NO+CO的模型反应在中表现出较差的催化活性。CO预处理后，CuO／一／．A1203，Mnxov／v．A1203催化剂的催化性能没有明显提高；而CuO—MnxOy&A1203催化剂的催化性能得到显著提高。2、H2．TPR、Raman、UV_visDRS实验表明，新鲜的样品CuO．Mn

6、xOv／丫．A1203催化剂中存在着_Cu-O—Mn_物种。CO预处理(325。C，lh)将CuO．MnxOv～．A1203催化剂中—Cu_O—Mp还原成了—Cu_口-Mn-(D一代表空位)，在邻近的Cu+和Mn2+之间产生一种特殊的氧空位．我们定义它为表面协同氧空位(SSOV)。而CuO／y-A1203和MnxOy／y-A1203催化剂中分别产生的表面空位是在邻近的相同离子之间，即一Cu-口—Cu_和．Mn一口_Mn_。SSOV的存在可能对催化剂在NO+CO反应中催化性能的提高起到了关键作用。3、CO预处理将CuO#．A1203，MnxOy／Y．A1203和CuO．MnxOy／丫

7、．A1203催化剂中分散态的CuO部分还原成Cu+，部分的Cu+进一步被还原成金属Cu。另外，将催化剂中分散的三价锰部分还原成了二价的锰。4、NO．TPD实验表明，无论是表面协同氧空位还是表面空位，对NO分解都是有利的。在NO+CO．insituFTIR实验结果表明NO的分解温度和样品的催化II南京大学博士论文空位比表面空位更加有利于NO的分解。5、FTIR竞争吸附实验表明，在NO和CO共存的气氛中，Cu+更有利于CO的吸附，Cu+．CO相对于Cu+-NO更加的稳定。