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1、萘的烷基化催化剂背景2,6-二烷基萘是一种重要的化工材料中间体,可用来制备具有耐高温、高机械强度等优越性能的先进高分子材料,如液晶等。2,6-二烷基萘是由萘与烷基化试剂经烷基化反应而得。萘在各种沸石分子筛上的汽相或液相烷基化已有许多文献报道。磷钨杂多酸(PW)在Keggin型杂多酸中因具有最强的酸性而被广泛用作酸催化剂。但由于磷钨酸在固体状态是非多孔性的,其表面积非常小(10m~2/g),催化活性低。因此,为了克服上述缺陷,人们希望把PW负载在适合的载体上,来改善PW的表面积、催化活性及使用寿命。目前,PW负载型催化剂用于萘的异丙基化反应还没有文献
2、报道。为此,本文采用室温过量浸渍法,将具有Keggin结构的磷钨杂多酸(PW)负载于分子筛(HM、USY、SBA-15)、硅胶(SiO_2)、活性氧化铝(γ-Al_2O_3)和活性炭(C)上,制备了一系列不同负载量的PW/HM、PW/USY、PW/SBA-15、PW/SiO_2、PW/γ-Al_2O_3以及PW/C催化剂,采用XRD、N_2吸附、FT-IR、热分析和NH_3-TPD等手段对这些负载型催化剂的比表面积、孔结构、热稳定性和酸性质等物化性质进行了表征,并在萘与异丙醇的烷基化反应中考察了它们的催化性能,揭示了催化剂的物化性质(比表面积、孔结
3、构和酸性质等)与催化活性和选择性的关系。另外,已有的文献中主要对沸石类催化剂作了大量和相对深入的研究。为了与所制备的负载杂多酸催化剂作比较,本文选取了几种主要沸石催化剂对其催化性能进行了考察。本论文的主要研究工作总结如下:(1).典型沸石催化剂。对USY、Hβ、HMCM-22、HM、HZSM-5等5种沸石分子筛在萘与异丙醇烷基化反应中的催化性能进行了比较,并用XRD和NH_3-TPD等手段对催化剂的物化性质进行了表征。结果表明,沸石分子筛的酸性质和孔结构是影响催化剂活性和选择性的主要因素,以弱酸和中强酸为主的酸性中心以及十二元环开放的孔道有利于提高
4、催化剂活性,而与目标产物2,6-二异丙基的分子直径接近的一维孔道有利于其选择性的提高。(2).脱铝丝光沸石催化剂。采用盐酸处理以及水热处理结合酸处理两种方法对氢型丝光沸石进行脱铝改性,制备了一系列脱铝HM催化剂,并以脱铝HM沸石为载体负载磷钨杂多酸,制备了负载杂多酸催化剂。随着脱铝深度的增加,HM沸石的酸量下降,酸强度降低,将PW负载于脱铝HM沸石载体上,其酸性质得到改善。上述催化剂的异丙基化反应结果表明,脱铝HM沸石的活性和2,6-DIPN选择性均大大高于未经改性的HM沸石;将PW负载于脱铝HM沸石上,其催化活性有所提高,但对2,6-DIPN的选
5、择性有所下降。催化剂的表征和和反应结果显示,催化剂的活性和选择性与其孔结构和酸性质密切相关。检索过程1.中文检索注册账号进入中国学术文献网络出版总库输入全文名称“萘的烷基化催化剂”初次检索序号题名作者作者单位文献来源发表时间1辛基化苯基-α-萘胺产物混合物及具有高辛基化苯基-α-萘胺含量的该等混合物的制备 斯蒂文·G.·卡尔塞博姆;哈森·Y.·埃尔纳加;文森特·J.·加托;威廉·E.·默勒 雅宝公司雅宝公司 2011-06-292萘与不同烷基化试剂在沸石上的烷基化反应 栗同林;刘希尧;朴玉玲;蔡春飞;王祥生 北京燕山石化公司研究院;大连理工大学
6、化工学院【期刊】催化学报 1998-03-303Mg~(2+)改性β沸石催化甲基萘烷基化反应 刘玉梅;白雪峰;刘宁生;郭亚军;李琪 哈尔滨工程大学化工学院;黑龙江省石油化学研究院;哈尔滨工程大学化工学院黑龙江哈尔滨;黑龙江哈尔滨【期刊】化学与粘合 2003-11-3042-甲基萘与甲醇烷基化选择性合成2，6-二甲基萘研究 靳立军 大连理工大学【博士】大连理工大学 2006-05-015超临界态下甲基萘与甲醇烷基化反应机理研究 李琪 哈尔滨工程大学【硕士】哈尔滨工程大学 2004-01-016甲基萘甲醇烷基化合成2，6-二甲基萘的研究 夏远亮
7、 黑龙江大学【硕士】黑龙江大学 2002-05-087Hβ沸石催化2-甲基萘甲醇烷基化的研究 李晓冰;周成光;白雪峰;李占双 黑龙江省科学院;哈尔滨工程大学化工系;黑龙江省石油化学研究院;哈尔滨工程大学化工系黑龙江哈尔滨;【期刊】化学与粘合 2003-05-30黑龙江哈尔滨8Zn~(2+)改性β沸石催化合成2,6-二甲基萘 吴伟;刘玉梅;郭亚军;李琪 黑龙江大学化学化工学院;哈尔滨工程大学化工学院;哈尔滨工程大学化工学院黑龙江哈尔滨;黑龙江哈尔滨【期刊】化学与粘合 2004-01-209经由η~3-苄基钯中间体的脱芳构化反应研究 彭勃 大连理
8、工大学【博士】大连理工大学 2010-12-0110在H型分子筛上萘与正己醇的烷基化反应 魏长平;张武阳;张亮;甄开吉
