开题报告——co富氢下催化氧化研究

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1、本科生毕业设计（论文）开题报告题口：co富氢下催化氧化研究学院：高等研究院专业：化学班级：08本硕实验班学号：5801108012姓名：李振指导教师：张宁填表日期：2012年04月0日—、选题的依据及意义当今时代，出于能源危机和地球生态环境的不断恶化的现状，寻找一种清洁、高效、经济、安全的环境友好型新能源已经成为人们最为迫切的需求。燃料电池以其燃料多样性，排气干净，噪音低，能量转化率高，对环境污染小，可靠性及维修性能好等优点而引起了世界各国政府的关注和科研人员的广泛研究与开发⑴，其屮质子交换膜燃料电池（PEMFC）更因为其工作温度低、低温启动性能好、无电解质流失、应答速度快、寿

2、命长、高功率密度和高能量转换效率等优点而广受关注，有望成为取代目前汽车动力的最有竞争力的动力源之一，潜在着巨大的应用市场。燃料电池是一种将燃料（氢气）和氧化剂（氧气或者空气屮的氧）通过电极反应产生电流的装置，它直接将化学能经过电极反应转化成电能，曲于反应过程不受“卡诺循环”的限制，其能量转化率高达90%,并且唯一的排放物是水，是一种非常理想的高效和清洁的动力能源⑵。目前制氢技术虽然H益成熟，但由丁氢密度小、易气化爆炸，而且着火点能量很小，在较大的氧气或空气浓度范围内，氢的化学活泼性与渗透能力使它能与多种金属在一定条件下发生反应造成金属组织的脆化，经常造成储氢系统的泄漏和管道容器

3、破裂，储氢技术的落后限制了氢的大规模应用诸如钢瓶压缩氢气储氢压力高、安全性低、体积能量密度小；低温液氢储氢能耗高、安全性低、储运困难；金属氢化物储氢成本高、储氢量小；碳纳米管储氢技术还处在发展初期等等。尤其是EPMFC用于电动车电源时,车载氢源和供氢基础设施问题显得尤为突出，正是因为电动车上用氢气作燃料存在储存、安全、运输等问题，寻求合适贮氢方法或替代燃料，实现车载制氢是解决问题的办法。以纯氢作为PEMFC燃料，无论哪种供氢方式，由于受到安全、成本、社会基础设施或者技术问题的限制，现阶段都难以实现其产业化。研究表明，PEMFC以富含氢的原料为燃料来源，采用车载燃料（如甲醇）原位

4、制氢、供氢的方式较为理想叫即车载燃料经过原位制备氢气，氢气净化后用作电池的使用燃料。在各种液体燃料中，甲醇因其含氢量高、廉价、加注方便、能量密度高、易储存、运输方便，甲醇重整制氢技术中重整系统体积小、重整气成分少、重整反应条件温和而成为最佳选择。甲醇制氢有3种途径：蒸汽重整、不完全氧化和分解法。通常，用于燃料电池电动车的甲醇转化制富氢的方法主耍通过两种不同的工艺完成其重整过程：一是加热蒸汽重整(HeatedStecimReform,HSR)；另一种是部分氧化重整(PartialOxidationReform,POR)同。但是，经甲醇重整制备的氢气中含有lOOOppm到几个％的C

5、O,而且浓度随反应温度的升高而捉高，即使经过水煤气变换后，CO含量仍有0.05%~0・20%(体积分数)oPEMFC阳极一般为Pt/C或PtRu/C,通常是分散在碳黑中，在其工作温度下(60°C-80°C),CO极易吸附于活性组分Pt的表面，阻碍H2吸附解离，使催化剂小毒，从而导致质子交换膜燃料电池性能严重下降。为此，氢气中的C0浓度必须降至lOppm以下⑹X目前富氢中C0的脱除方法可以分为物理脱除和化学脱除法。物理脱除方法包扌匚变压吸附法、膜分离法和溶剂吸收法。化学脱除方法包括：水煤气变换法、甲烷化反应法和C0选择性氧化法。物理脱除如吸附法容量有限，设备体积庞人;Pd膜分离法

6、成木高，在较高温度下操作(350〜500°C)，同时Pd膜存在氢脆问题，因此不宜采用。卬烷化法1mol的CO消耗3mol的也，且重整气中含有20%左右的(：02,容易发生甲烷化，消耗大量的出•降低整个系统能量效率。研究表明，C0选择性氧化法是将重整气屮1%C0脱除到lOppm以下最为简单且经济有效的方法⑼，选择性氧化脱除CO的研究成为PEMFC重整氢源技术的研究热点。二、国内外研究现状及发展趋势(含文献综述)长期以來，人们对co的氧化进行了广泛的研究，该技术的应用范围止不断扩大，有相当数量的文献对此项研究进行了报道。但对于富氢气氛中co的选择性氧化的研究还相当有限，近年来，随着

7、人们对EPMCF在电动车电源应用上的关注，CO选择性氧化的研究才逐渐开展起来。目前国外研究的较多，主要是日本、徳国、荷兰以及美国等发达国家，大连化学物理研究所、华东理工大学、浙江大学和同济人学也正在开展此项研究。选择性氧化脱除富氢氢源屮CO的反应，实际上关键还是CO的氧化，要求催化剂具有高活性、高C0选择性和高稳定性，同时述要求反应温度不能太高。目丽，研究的催化剂主耍分为两类：一类是负载贵金展催化剂，如Pt、Ru、Rh、Pd和AulI0JU2］等，其中研究最多的是负载Pt、Auo另一类是非贵