探索气相法流化床冷凝模式聚烯烃工艺中冷凝液体引入技术的基础研究

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1、浙江大学博士学位论文气相法流化床冷凝模式聚烯烃工艺中冷凝液体引入技术的基础研究姓名：王兆林申请学位级别：博士专业：化学工程指导教师：戎顺熙;阳永荣;陈纪忠1999.7.1一一旦—生——————————一摘要论史t作的t要内容是对一种提高燮产量的技术——气塑煎丝盎鎏冷凝模式聚烯烃I．艺一一进行了研究。在该项技术中，反应器内引入了烃类冷凝液体，凭借液体的蒸发加速了聚合热的移出速率，从而导致时空收率的提商。据此推断，如何向流化床反应器引入冷凝液体是冷凝模式聚烯烃工艺的关键技术之一。首先系统地分析了从冷凝液体形成的位置(循环管路冷凝器)开始

2、，一直到冷凝液体进入流化床反应区为止的整个流动途径中，冷凝液体可能存在的各种流动状态以及相应的流动规律，确定了论文工作的研究内容：气流的带液能力、液体在输送管道中雾化的可能性以及雾化量、液滴在输送管道内的流动通最分柏i、混合室及分配器的操作与设计准则。j1．气流的带液自磬力L一通过系统的实验研究和理论分析后认为，气流对冷凝液体的夹带能力可以朋液体的一卜流准则来确定。为此系统地考察了管道直径、流动方向以及加液方式等冈素对液体临界上流点的影响。根据表面波的稳定机理，基于波的稳定力与非稳定力的平衡关系，引入了表征表面波稳定性的准数，进而提

3、出了液体的卜流准则。该准则既可以适用于单纯的膜状流，也可以适用于环雾状流。通过对上流准则的实验检验发现，对于大管径、高压力以及不同的流动体系，该准则都是可以适用的；利用该准则对实际生产过程进行的模拟亦表明，即使冷凝]：艺的生产负荷为类似条件下非冷凝工艺的400％对，液体亦能全部带入流化床底部的混合室。可见冷凝模式工艺的增产潜力是巨大的。2．液体在输送管道中自然雾化的可能性自然雾化的可能性判据实际上就是起始雾化准则，为此系统地研究了气液两干

4、{流中的起始雾化准则。根据对气液界面相互作用的系统研究，提出了“有效作用区域”假说。该假说认为

5、，气液界面的相互作用主要存在于气液界面中某一有限的区域内，气V塑兰查兰竖主兰竺堕苎』旦塑三———————————————一体速度、流动方向以及液体的流率等都通过对该区域尺寸的影响来影响雾化起点。艇于这一假说，提出了·r纯粹界面作用’’的概念，并给出了纯粹界面作用的计算模型。根据表面波的剪切雾化机理，利用纯粹界面作用模型，提出了液膜的起始雾化准则。通过列起始雾化准则的实验检验发现，对于大管径、高压力以及不同的流动体系，该准则都是可以适用的；利用该准则对实际生产过程进行的模拟亦表n』{，即使冷凝工艺的生产负荷是类似条件下非冷凝工艺的40

6、0％1t：J，管道内的液休幽i经Jr始发f

7、三了雾化作用。3．液体在输送管道中的雾化数量(1)拟平衡态下液体的雾化数量通过对液膜表面波稳定性的分析后发现，雾滴的主要来源是液膜表面波的剪切以及液滴的冲溅。这两种雾化方式对雾化数量的贡献主要取决于气流核心的惯性力与粘性力对液膜内部粘性力与界面稳定力的克服程度，据此提出了雾化数鼠准数。研究表明，流动方向对雾化分数的影响随着气流动能的增大而减小，据此引入r动能作用系数，然后以竖直流动方向为参考基准，给出了流动方向作用系数。最后利用雾化数量准数和流动方向作用系数建立了拟平衡态雾化分数的计算模型

8、。(2)液体的雾化数量与管道发展长度的关系液体的雾化分数随发展长度的变化关系取决于液滴悬浮的稳定性，而这一稳定性可通过液滴的稳定力、惯性力以及重力的相对作用来表征。据此提出了发展段雾化量准数，然后利用这一准数提出了发展段雾化分数的计算模型。(3)液体的雾化死区如果液膜处于气流的过渡边界层内，雾化是极端困难的。根据流体力学边界层I哏沦，提⋯了雾化死区尺寸的估算模型。通过对雾化分数模型的实验检验发现，这些模型的预测误差都比较小，对J‘人管径、高压力以及不同的流动体系都能够适用。利用上述模型对实际生产过程进行的模拟表明，即使持液率很低，冷

9、凝液体也不会处于雾化死区。即使V——一堕—里——————————一冷凝r艺的生产负荷为类似条件下非冷凝工艺的400％Bt，液体的雾化分率也高达90％以上，并且持液率越高，所需的输送长度越短。据此可以推断，分配器没计的着眼点是导流作用，而不是雾化作用4．液滴在输送管道内的流动通量分布实验表明，输送管道中的液滴可以大致分为雾滴区和液块区。雾滴主要存n_．管道轴心附近区域，液块主要存在于液膜附近区域。据此可以推断，分配器麻当使雾滴顺利通过，并对液块进行拦截与再雾化。5．分配器及混合室的操作与设计准则}h于混合室内各部件结构的复杂性对压降、

10、顺畅流通临界点以及流场有很大的影响，为此对入口管路一分配器一混合室三者的尺寸关系进行了系统的分析．jf：钊对实验巾使用的平板通孔式分配器以及锥体通孔式分配器提出了无因次特征关系尺寸。使用这些特征关系尺寸可以极大地降低因结构因素的复杂性