试析新型镁铝尖晶石载体研究

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1、分类号：——一——密级：．、单位代码：19§!!学号：西北大学硕士学位论文作者：奎芏指导教师：壅羞盛专业技术职务：型塾塑塑＆丛至堑塞亟学科(专业)一垡堂三堡答辩日期学位授予同期——二oo五年六月摘要本文研究工作是适用于高压、高汽气比耐硫变换催化剂的新型催化剂载体的合成研究。本研究为了克服现有工业耐硫变换催化剂存在的耐水合能力差的问题，将纳米技术引入载体制备，制备出一种性能优良的镁铝尖晶石载体，解决了现有工业催化剂应用过程中存在的抗水合性能差，催化剂易失活的问题，同时该制备方法易于实现工业化生产。本研究采用水热合成法，以拟薄水铝石、三水铝石及氢氧化镁为原料，在18

2、09C较易工业化的条件下合成镁铝尖晶石前驱物；用结构调变助剂尿素调节镁铝尖晶石前驱物粉体的结构，使易于转化成镁铝尖晶石的复合羟基水合物的含量增加；用矿化剂NH4F调节粉体的形状，使粉体中薄水铝石针状晶的数目降低并形成对调节载体孔结构有利的片状粉体；以表面活性剂常规干燥脱水，制得粒度远小于原料粒度的超细镁铝尖晶石前驱物粉体。粉体经成型、干燥及550℃焙烧处理后，制备出具有尖晶石结构的镁铝尖晶石载体。该载体以镁铝尖晶石为框架，明显消除了普通方法制备的镁铝尖晶石载体结构中残留的游离态Y-A120，及具有较强吸水性的MgO，大大提高了载体的抗水合性能。采用该工艺制备的载

3、体及耐硫变换催化剂，强度超过150N／cm，经长周期水热试验考核及原粒度半水煤气评价试验，其耐水合性能及催化性能优于参比的K8．1l及QCS．叭催化剂，可满足新型加压气化工艺流程变换工段的要求。论文主题词：镁铝尖晶石，载体，水热，水合，耐硫变换，催化剂DevelopmentofanovelcatalystcarrierforCOsulfur-tolerantcatalystsAbstractThispaperdescribedthehydrothermalsynthesisofacarrierforsulfur·tolerantCOshiftcatalystfo

4、rapplicationathighpressureandhighersteam／gasratio．Nanotechnologywasadoptedinpreparationofthecarriertoovercometheproblemwithexistingcatalysts(i．e．，pooranti—rehy’drationpropertiesandliabilitytodeactivation)．Pseudo—bohemite，gibbsiteandmagnesiumhydroxidewereusedtosynthesizemagnesia-alumi

5、naspinelprecursorat180℃：ureawasusedasthestructuralmodifiertoadjuststructureoftheprecursorpowder,SOastoenhancethecontentofcompositehydroxidehydrates，whicharemoreliabletobeconvertedtomagnesia-aluminaspinel；MineralizationagentNH4FwasusedtoregulateshapeofthepowderSOastolowertheamountofbo

6、hemiteneedlecrystalsandformflake-shapepowder；surfactantwasintroducedbeforedryingtoformsuperfinemagnesia-aluminaspinelpowderwithmuchsmallerparticlesizethantherawmaterial．CarrierWithspinelstructurewaspreparedafterforming，dryingandcalcinations砒550"C，withcrushstrengthhigherthanl50N／cm．Wi

7、thframeworkofspinel，free十A1203andwater-absorbingMgOweregreatlyeliminated，andthusimprovetheanti—reh37drationproperties．Long-termhydrothermaltestandtestsinrawcoalgasshowedthatanti-rehydrationandcatalyticpropertiesofthecatalystbaseduponthiscarrierweresuperiortothatofreferenceK8·11andQCS

8、一01．andcanme