铈钨系scr催化剂制备及涂覆方法研究

《铈钨系scr催化剂制备及涂覆方法研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、申请上海交通大学工学硕士学位论文铈钨系SCR催化剂制备及涂覆方法研究学校：上海交通大学院系：机械与动力工程学院班级：B1202098学号：1120209207硕士生：曹群海工程领域：动力机械及工程导师：林赫基金资助：国家自然科学基金（51176118）ADissertationSubmittedtoShanghaiJiaoTongUniversityfortheMasterDegreeofEngineeringStudiesonCeriumandWolframSeriesCatalystsFormulationsandCoatingProc

2、essforSelectiveCatalyticReductionAuthor:CaoQunhaiSpeciality:PowerMachineryEngineeringAdvisor:Prof.LinHeSchoolofMechanicalandEngineeringShanghaiJiaoTongUniversityDecember,2014摘要铈钨系SCR催化剂制备及涂覆方法研究摘要氮氧化物是柴油机的主要污染物之一，选择性催化还原（SCR）是当前柴油机尾气NOx排放控制的主流技术。但是由于现在使用的商业钒基SCR催化剂具有毒性、低温性

3、能差等缺点，低温无毒SCR催化剂成为下一步研究方向。液相燃烧制备合成法由于其过程简单，制备出的催化剂具有纳米结构，在催化剂领域具有很好的前景。本文采用液相燃烧法制备活性成分为铈元素和钨元素的SCR催化剂，研究了前驱体溶液酸碱性、燃料种类以及燃料用量对制备的催化剂物理化学特性的影响，并研究了涂覆方法对载体式催化剂催化性能的影响。主要研究内容如下：（1）研究了铈钨配方和燃料种类对铈钨系催化剂的影响。研究结果表明，TiCe0.2Ox催化剂具有很优异的低温活性，而TiW0.2Ox催化剂具有很高的热稳定性和高温活性，而TiCe0.2W0.2Ox催化剂

4、保留了TiCe0.2Ox的低温活性，并且其高温活性也因为W的加入而有所提高，两种元素形成了很好地协同作用。尿素燃料制备催化剂具有最高的NO转化率，150℃催化活性可以达到80%，而甘氨酸燃料可以显著提升催化剂高温活性，柠檬酸制备催化剂催化活性和甘氨酸类似，只是高温活性略低。BET和SEM表征结果显示，尿素燃料可以有效增大样品比表面积和孔数量，改善微观结构，综合来看，尿素制备样品微观性能最好。（2）研究了燃料用量对铈钨系催化剂的影响，1:0.5燃料配比的甘氨酸具有最好的催化活性和最宽温度窗口，随着燃料增多NO转化率逐渐降低；而柠檬酸燃料配比不

5、会影响其低温催化活性，只是燃料的增多会略微提高催化剂的高温活性；配比为1:0.5时尿素催化活性最高，低温150℃活性也可以达到80%以上，在1:1.5时活性最低，温度窗口不会发生显著变化。BET和XRD表征结果显示，甘氨酸1:1的比例制备产物具有最大的比表面积和脱附孔容，微观结构较好。柠檬酸燃烧比较温和，I上海交通大学硕士学位论文微观结构和晶型没有因燃料用量改变而发生明显变化。尿素1:0.5燃料比例产物比表面积最大，燃料比例增大会造成催化剂烧结，晶粒长大、比表面积减小以及孔数量减少。（3）研究了前驱体溶液酸碱环境对燃烧产物催化性能的影响，研

6、究结果表明：甘氨酸燃料酸性环境下会具有更优异的低温催化性能，柠檬酸燃料碱性环境更有利于提升催化剂高温活性，酸碱环境对尿素催化性能影响很小。酸性环境可以显著提高甘氨酸制备催化剂的比表面积，另外两种燃料制备的催化剂对酸碱环境变化不敏感。（4）对传统浸渍法、燃烧涂覆法、新型浸渍法制备催化剂做了SCR活性测试，并且针对新型浸渍法做了一系列单独研究，研究结果如下：新型浸渍法具有最高的NO转化率和N2选择性，高于230℃活性可保持在80%以上。BET、SEM、XRD表征分析发现，新型浸渍涂覆具有更好的微观结构，活性成分大多呈无定形态均匀分散在表面，涂层

7、与载体结合更加致密，不易脱落。本文还对空速、粉末催化剂、涂覆率和涂覆粒径等因素进行了研究，研究表明，新型浸渍涂覆催化剂完全保留了粉末催化剂的SCR活性，有很好的耐高空速性能，低温活性会随涂覆率增大而升高，而涂覆粒径对催化活性基本没有影响。关键词：NH3-SCR，液相燃烧合成法，制备，酸碱性，燃料，涂覆方法IIABSTRACTStudiesonCeriumandWolframSeriesCatalystsFormulationsandCoatingProcessforSelectiveCatalyticReductionABSTRACTNit

8、rogenoxidesareoneofthemainpollutantsofdieselengines,andselectivecatalyticreduction(SCR)is