石墨烯纳米材料的活化、掺杂及其超电容性能的研究

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1、中图分类号：O646论文编号：102870615-S113学科分类号：081704硕士学位论文石墨烯纳米材料的活化、掺杂及其超电容性能的研究研究生姓名高珍珍学科、专业应用化学研究方向超级电容器指导教师佟浩副教授南京航空航天大学研究生院材料科学与技术学院二〇一五年三月INanjingUniversityofAeronauticsandAstronauticsTheGraduateSchoolCollegeofMaterialScienceandTechnologyActivation,Doping

2、andSupercapacitivePropertiesofGrapheneNanomaterialsAThesisinAppliedChemistrybyZhenzhenGaoAdvisedbyAssociateProf.HaoTongSubmittedinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofEngineeringMarch,2015II南京航空航天大学硕士学位论文承诺书本人声明所呈交的硕士学位论文是本人在导师指导下

3、进行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得南京航空航天大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。本人授权南京航空航天大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。（保密的学位论文在解密后适用本承诺书）作者签名：日期：III石墨烯纳米材料的活化、掺杂及其超电容性能的研究摘要便携式超级电容器具有能量和功率密度大、体积小、柔韧性好、电位窗口宽、无电

4、解液漏泄(安全)和易于加工等优点，在可穿着的柔性电子产品上具有重要的应用前景，因而受到了广泛的关注。其中，电极材料的选择对于超级电容器的轻薄和柔性化最为关键。作为平面超级电容器电极材料的二维材料需拥有良好的机械性能，可以任意地卷曲、折叠，而且不会造成电极材料结构的坍塌和超级电容器明显的性能损失等特点。由于石墨烯具有超大的理论比表面积，以及良好的电子导电性和优良的机械强度等突出优点，已有被用于超级电容器的报道。但是石墨烯片层间的范德华引力使其片层之间严重堆积，不利于电解液离子的传输，并且石墨烯片层

5、间的堆积会导致石墨烯的实际比表面积利用率变小，从而导致石墨烯的电化学性能降低。因此为了提高石墨烯薄膜的应用价值，研究者对氧化石墨进行活化处理。经过活化处理的氧化石墨表面被引入大量含氧官能团，这些官能团一方面可以削弱石墨烯片层间的范德华力来阻止片层的堆积，为电解液离子传输提供通畅的通道；另一方面也可以为后续的化学改性提供活化位点，有效改变其电化学性能。因此，本文用不同的活化剂对氧化石墨薄膜以及氧化石墨溶液进行活化，然后进行杂原子的掺杂，并进一步研究其电化学性能。该试验方法简单快捷，有工业应用前景。

6、具体研究内容如下：1、以氧化石墨薄膜为基底材料，用HF作为活化剂在氧化石墨表面引入大量含氧官能团，然后用氨水作为掺氮剂和还原剂制备掺氮的石墨烯薄膜材料。HF具有极强的腐蚀性，用HF作为活化剂，可以在氧化石墨表面引入大量孔结构，增加电解液离子传输的同时保证了氧化石墨薄膜的膜状结构。另外，通过活化在氧化石墨表面引入大量的含氧官能团，为氮元素的掺杂提供活性位点。通过氮元素的掺杂，一方面可以提高电极材料与电解液的浸润性，提高电化学反应的效率；另一方面可以提供赝电容性能，从而提高材料的电化学性能。所制得的

7、复合材料通-1-1过电化学测试结果表明：在1Ag的电流密度下，其比容量可达到282Fg高于没有活化处理-1-1-1的石墨烯薄膜的电容值245Fg。在10Ag的电流密度下，其比容量仍可保持在177Fg。在-11Ag电流密度下，该复合材料经过10000次充放电测试后，比容量保持率为87%。2、强氧化剂高锰酸钾作为活化剂对氧化石墨溶液进行活化处理，然后采用真空抽滤得到多孔氧化石墨薄膜，氨水作为掺杂剂和还原剂来实现氮元素的掺杂。氧化石墨片层间由于含氧官能团同种电荷相互排斥的作用阻碍了片层堆积，随后的水热

8、作用掺入氮元素，并且利用水分子插层进一步增大石墨烯片层间的距离，为电解液离子的传输提供了三维孔道结构。在电流密-1-1-1度为1Ag时的比容量分别为313Fg，而没有活化处理的石墨烯薄膜的比容量则为270Fg。-1-1当电流密度增大到10Ag的时候样品的比电容依然可以保持在183Fg，电容保持率为58%。3、以高锰酸钾活化处理得到的多孔氧化石墨溶液为基底材料，通过水热法实现氮元素和磷元素的共同掺杂，氮元素的掺杂一方面可以增加电极材料与电解液的浸润性，另一方面可以IV南京航空航天大学硕士学位论文提