疏水大孔—介孔炭材料的构筑及其应用研究

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1、中图分类号：TQ127.1单位代码：10425学号：B12030112博士学位论文ChinaUniversityofPetroleumDoctoralDissertation疏水大孔-介孔炭材料的构筑及其应用研究SynthesisandApplicationofMacro-/MesoporousCarbonMaterialswithHydrophobicity学科专业：化学工程与技术研究方向：材料化学与工程作者姓名：仇实指导教师：郑经堂教授二〇一五年五月SynthesisandApplicationofMacro-/MesoporousCarbonMaterialswithH

2、ydrophobicityADissertationSubmittedfortheDegreeofDoctorofPhilosophyCandidate：QiuShiSupervisor：Prof.ZhengJingtangCollegeofChemicalEngineeringChinaUniversityofPetroleum(EastChina)摘要随着溢油事故频繁发生，对环境危害日益加剧的同时，不仅造成能源的损失，还对社会经济产生严重影响。为了解决由于溢油对水体造成的环境污染，越来越多的新型除油技术以及吸油材料被应用到油水分离领域。将具特殊润湿能力的多孔材料作为油吸附

3、剂，被认为是一种具有发展前景的水体修复方法。多孔炭材料的制备方法简单、原料廉价易得，具有耐热、耐腐蚀、抗辐射、无毒害、不会造成二次污染、可再生重复使用等优异性能，作为吸附材料已经在水质净化领域发挥重要作用。将介孔通道和大孔通道进行整合制备出分级多孔炭材料，可以在保持材料单一尺寸孔道的优异性能以外，还能明显增强材料的传输能力。因此，大孔-介孔炭材料可以有效移除水质中的有机污染物，尤其是在具有一定粘度的油品中其吸附能力更加显著。本论文以模板法为主要合成路径，采用具有三维网络结构的材料作为骨架模板，制备出结构完整的大孔炭材料。以大孔炭材料作为主要研究对象，利用蒸发诱导的自组装法，将

4、有序的介孔通道引入到大孔骨架中，构筑出具有微-纳米结构的疏水表面。对合成的疏水大孔-介孔炭材料的形貌、孔参数、骨架结构以及表面润湿行为进行深入研究，将其作为一种油吸附剂，对材料的油吸附能力、吸附行为、循环利用性能以及吸附机理能进行探索和分析。首先，以聚苯乙烯胶体晶体作为三维有序大孔结构的骨架模板，以可溶性酚醛树脂溶液作为碳源，借助三嵌段共聚物作为介观结构的模板剂，通过双模板路径构筑了三维有序大孔-介孔炭材料。样品的大孔通道排列规则有序，展示出鲜艳的仿生结构色，大孔内径处于亚微米范围(约为221nm)，大孔孔壁上分布着纳米级中孔通道(约为12nm)，23表现出较高的比表面积(7

5、53m/g)和较大的孔体积(0.58cm/g)。其次，简化合成路径，利用商品化的密胺海绵代替胶晶模板，采用浸渍辅助的蒸发诱导自组装方法，将有序的介孔通道成功的引入到以密胺海绵为骨架结构的三维大孔网络中，大规模合成了形貌可控的网状大孔-介孔炭材料。样品的大孔通道是由内径约为75112m的不规则孔道组成，部分大孔通道间还由胞膜相连结，胞膜上随机分布着褶皱结构。网状大孔-介孔炭材料的孔壁上还表现出高度有序的二维六角介观结构(4.76.323nm)，较高的比表面积(686959m/g)和较大的孔容(0.510.54cm/g)。样品能够承受500ioC以下的高温环境，表现出好

6、的热稳定性和阻燃性能。采用双模板法可以对三维网络的骨架结构进行有效地复制，合成孔道之间相互连通的大孔-介孔炭材料。由于大孔孔壁上成功的构筑出有序的介孔通道，使得样品具有微-纳米的结构特征，表现出较强的疏水能力(水接触角,118.4130.0)。疏水大孔-介孔炭材料在极性水溶液的环境中对非极性的大分子油表现出很强的选择吸附能力，对不同有机溶剂的吸附量达到其自重的0.92.1g/g。样品在水中吸油的吸附机理主要是借助其自身特殊的孔道优势，在三部分作用力下共同完成对大分子油的有效吸附。这三种作用力分别是，大孔通道对大分子油的多层吸附作用，大孔通道对大分子油的内聚填充作用，以及

7、中孔通道对大分子油的毛细凝聚作用。关键词：大孔-介孔炭，双模板法，微-纳米结构，疏水性能，油水分离iiSynthesisandApplicationofMacro-/MesoporousCarbonMaterialswithHydrophobicityQiuShi（ChemicalEngineeringandTechnology）DirectedbyProf.ZhengJingtangAbstractFrequentoilspillaccidentscanleadnotonlytoseriousenvi