固化90sr人造岩石合成及衰变子体对其结构稳定性的影响

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1、公开分类心严…—．．．密级ＵＤＣ．．．．．．．．．．．．．．—编号中圃工程物理妍究院学位论文如固化知人造岩石合成及衰变子体对其结构稳定性的影响杨玉山罗顺忠研究员指导獅姓名—．博±—核燃料？循环与材料申请学位级巧！；１名１５＿＿２２０１５年５月论文提交日期０１５年４月论文答辩日期．．．．．学鎌予单位和日期中国工程物理研究院刘宁教授辜音達鬟裝加丕峰研究员评阅人拟馈掀诚张林雜员１５４２０２０年月日独创性声明本人声明所呈交的学位论

2、文是本人在导师指导下进行的研巧工作及取得的研巧成，已经发表果，论文中不包含其他人。据我所知除了文中特别加Ｗ标注和致谢的地方外或撰写过的硏巧成果，也不包含为获得中国工程物理研巧院或其他教育机构的学位或证书使用过的材料一。与我同工作的同志对本研巧所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表巧谢意。学位论文作者签名签字日期：＞／／年年月引日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解并接受中国工程物理研巧院研究生部有关保存、使用学位，论文的规定，允许论文被查阅同时授权中国工程物

3、、借阅和送交国家有关部口或机构，可Ｗ影印理研巧院研究生部可Ｗ将学位论文全部或部分内容编入有关数据库进行检索、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。＾么、；学位论文作者签名：＾削巧签名！ｙ冷：签字曰期：年月扛曰签字曰期年斗月Ｖ曰｛令ｆ（Ｍ固化化人造岩石合成及衰变子体对其结构稳定性的影响摘要一安全处理与处置放射性废物直是核科学重点研究的课题之一。为了减少放射性核素泄露对环境造成的潜在危害，放射性废物处置前必须先对其固化再地质处置。人造岩一石作为种晶相固化体一，放射性

4、核素可被牢固地固化在矿相的晶格中，是种较为理想的放射性废物处理方法。近几十年，世界各国投入了大量人力和物力研发人造岩石固化放射性废物处理技术。然而大量人造岩石固化放射性核素的研究主要集中在核素包容能力及固化体抗福照能力等方面的研究，几乎未考虑衰变子体对固化体结构及稳定性的影响。由于放射性核素的不稳定，其衰变不仅发射高能粒子，还产生衰变子体。而衰变子体在价态、离子半径等方面同母体通常存在较大差异，这将引起固化体结构、化学稳定性、耐福照性等的改变。因此，在评价放射性核素固化体的长期稳定

5、性时，除应关注高能粒子的福照效应外，还应关注子体效应，特别应重点关注衰变子体与衰变发射的高能粒子共同作用对固化体结构及稳定性的影响。Ｗ８８本论文采用Ｓｒ及其衰变子体稳定同位素Ｓｒ和巧钦矿型人造岩石为固化（８８８９Ｗ基化在固化体制备过程中引入Ｓｒ及Ｙ，用电子箱照模拟Ｓｒ衰变发射的Ｐ粒子，８？浸泡实验模巧处置环境中的地下水，研究了电子福照、电子福照与模拟子体Ｙ共同作Ｗ用时ＳｒＴｉ〇３的结构、稳定性等的演化规律。采用量子力学的密度泛画理论，研究了终ｗ％态子体ｚｒ对Ｓｎ－ｒＺｒＪｉＯｓ

6、体系结构的影响，揭示了Ｓｒ衰变过程中订ｉ〇３固化体的ＷＷ物相组成、结构转变及稳定性变化的规律。给出了Ｓｒ衰变过程中ＳｒＴｉ〇３的化学进程与子体相结构。’１利用８〇＾喷雾热解法制备的粉体，在口５０Ｃ下获得了纯相、结构致密的（）４＋４＋－－ＳｒＴｉ＿Ｚｒ〇固化体。岛然立０键键强大于ＴｉＯ键键强，Ｚｒｉｘ，３取代Ｔｉ提高了固化体的４＋机械性能，但随着立取代浓度的增加，固化体从髙对称的立方结构转变为正交结构，且未明显改善固化体的抗浸出性能。８８８９巧ＷＹ２０３、Ｓ讯〇３和化〇３为

7、原料，采用电弧烙炼法制备了同时固化Ｓｒ与ＹＷ９Ｗ的化＿乂１１〇３固化体。模拟研究了子体ｙ与母体皆价态及离子半径的不同对ＳｒＴｉ〇３４＋３＋３＋晶体结构、物理化学性能的影响。结果表明：同时引入Ｔｉ和Ｔｉ，且保持Ｔｉ不变价，３＋＾＋是获得高相纯固化体的关键。Ｙ取代Ｓｉ提高了固化体的力学性能，但固化体的抗浸出性能降低。＾＾（３）用外电子福照ＳｒＴｉ〇３和Ｓｒ〇．９Ｙ〇．ｉＴｉ〇３，模拟研究了Ｓｒ衰变发射的Ｐ带子及Ｓｒ９＂Ｗ衰变衰变产生的衰变子体Ｙ共同作用对Ｓ订ｉ〇３结构、物理性能及化学

8、稳定性的影响。８９结果表明：电子箱照及模拟子体Ｙ的共同作用下，Ｓ汀ｉ〇３具有良好的稳定性，仍保持ＷＷＷ９？其原始的晶体结构。基于子体ｙ衰变为Ｚｒ的半衰期仅为６４ｈ，给出了Ｓｒ和Ｙ共Ｗ存时ＳｒＴｉ〇３的晶体结构。１９＂固化Ｓｒ人造岩石合成及衰变子体对其结构稳定性的影响（４）采用密度泛函理论，研究了不同Ｚｒ渗杂浓度下Ｓｒｉ＿ｘＺｒＪｉ〇３体系形成能、晶胞体积、晶胞中键长键角等的变化。在保持巧铁矿