典型内分泌干扰物在滤料表面吸附过程研究

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1、典型内分泌干扰物在滤料表面吸附过程研究重庆大学硕士学位论文（学术学位）学生姓名：黄耀指导老师：陈猷鹏副教授专业：环境科学与工程学科门类：工学重庆大学城市建设与环境工程学院二O一五年五月AdsorptionProcessofEndocrineDisruptorsCompoundsonthesurfaceofthefilterAThesisSubmittedtoChongqingUniversityinPartialFulfillmentoftheRequirementfortheMaster’sDegreeofEngineeringByHuangYaoSu

2、pervisedbyAssociateProf.ChenYoupengSpecialty:EnvironmentalScienceandEngineeringCollegeofUrbanConstructionandEnvironmentalEngineeringofChongqingUniversity,Chongqing,ChinaMay,2015重庆大学硕士学位论文中文摘要摘要环境内分泌干扰物（EndocrineDisruptorsCompounds，EDCs）是干扰基体合成、分泌、传输、键合、清除维持自身平衡、生殖、发育和行为的相关激素的一种外源

3、性物质。这类物质在环境中的含量很低，但危害却极大，并通过水循环进入人类饮用水当中。EDCs能够模拟、强化或抑制激素作用，还可能引发组织或器官增生和肿瘤。含有这类物质的饮用水安全问题关系到人类的健康，研究这类物质的有效去除具有重要意义。石英晶体微天平（QuartzCrystalMicrobalance，QCM）是一种质量传感器，它能够实现质量与检测频率之间的转化，在QCM的检测石英芯片表面，金电极上极小的质量改变都可以转换为可测量的振荡频率的变化，可以达到纳克级的质量检测灵敏度。QCM可用于对一些微观过程中的变化进行检测，并分析微观作用的机理。此外，还能经

4、过多样的表面化学和物理修饰实现多种目标物检测，是一种极有用的界面分析检测工具。论文通过硅烷偶联剂将微纳米极的二氧化硅和沸石颗粒修饰附着于QCM的金电极表面，建立起QCM吸附测定传感系统。QCM吸附质量传感测定系统中，吸附剂二氧化硅根据stober法实验室制得，利用场发射扫描电镜对颗粒表面形貌进行表征，二氧化硅颗粒粒径均匀，颗粒分散，而沸石的颗粒粒径较大，且其表面形貌不均匀。BET-N2吸附测试实验表明，二氧化硅的比表面积较沸石要高，BET-N2实验分析二氧化硅的表面吸附效果较沸石好。X射线衍射实验图谱显示，二氧化硅呈非晶态，沸石晶型较好。扫描电镜对QCM

5、系统中二氧化硅和沸石在金电极表面的分布情况进行分析，两种吸附剂都在电极表面有较好的分布，表明该质量传感系统能够建立。选择双酚A（BPA）、雌酮（E1）、雌二醇（E2）和磺胺甲恶唑（SMZ）4种在水环境中具有代表性的内分泌干扰物，利用QCM传感系统实时测定这些水中痕量小分子有机物在两种吸附剂表面的吸附情况，分析探讨吸附过程及其机理，以及有效环境因素对其的影响。实验研究表明：1）由吸附动力学实验得到4种EDCs在二氧化硅和沸石表面达到吸附平衡的时间基本为10min左右，QCM在二氧化硅表面的吸附质量响应较沸石的快，二氧化硅比表面积比沸石要大，是对这一时间造成

6、影响的原因。使用伪一级动力学模型可以较合理的描述4种有机物在二氧化硅和沸石表面的吸附过程，4种EDCs吸附剂上吸附量的大小与有机物的分子结构，分子极性及其带电性有关。I重庆大学硕士学位论文中文摘要2）4种有机物在二氧化硅表面和沸石表面的吸附都可以很好的通过Freundlich和Langmuir等温模型进行描述。对比相关性系数，有机物在二氧化硅表面的吸附动力学结果可以通过Freundlich等温吸附模型得到较好的拟合曲线，沸石表面的EDCs吸附用Langmuir等温模型能更好的描述。3）EDCs的初始浓度对其自身在二氧化硅和沸石表面的吸附效果基本没有影响。

7、pH值对所选的四种EDCs的吸附效果影响不大，去除率与原有机物溶液的相比较，没有明显较大的变化。但是由于pH的变化对可能对二氧化硅和沸石表面电位有一定的影响，从QCM的测定结果中可以发现吸附质量响应的时间有明显的差异，pH在5.5时的质量响应更快。离子强度对二氧化硅和沸石吸附四种EDCs的+2+影响较小。在同种盐溶液的不同浓度条件下，去除率基本没有变化。而Na和Ca对吸附效果的影响没有明显的差异。虽然在吸附效果上的影响很小，但电解质的加入使得几种有机物在QCM芯片上的质量影响时间都有所缩短。关键词：内分泌干扰物，二氧化硅，沸石，吸附，石英晶体微天平II重

8、庆大学硕士学位论文英文摘要ABSTRACTEndocrinedisruptors