co_2气化焦粉耦合sofc发电系统性能研究

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1、ChinaUniversityofMining&Technology,Beijing博士学位论文CO2气化焦粉耦合SOFC发电系统性能研究学院：化环学院学号：TBP110303036作者：李海宾学科专业：矿物材料工程导师：韩敏芳教授2016年1月中图分类号：dgTTD989TDf密级：单位代码：11413博士学位论文中文题目：CO2气化焦粉耦合SOFC发电系统性能研究英文题目：SOFCsystemperformancebasedonCO2gasificationofchar作者：李海宾学号：TBP110303036学科专业：矿物材料工程研究方向：焦粉气化及SOFC发电导师：韩敏芳

2、职称：教授论文提交日期：2015年10月12日论文答辩日期：2015年12月14日学位授予日期：2015年12月30日中国矿业大学（北京）独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究Ｘ作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加Ｗ标注和致蹲的地方外，论文中不包含其）他人己经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得中国矿业大学（北京或其他教学机构的学位或证书而使用过的材料一。与我同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示谢意。ｏＺｖｆｂ．Ｊ作者签么；Ｈ期：ｌ＾关于论文使用授权的说明，艮Ｐ本人完全了解中国矿业大

3、学（北京）有关保留、使用学位论文的规磨：学校有权保留送交论文的复印件，允许论文被查阅或借阅ＪＩ；学校可Ｕ公布论文的全部或部分内容，可Ｗ采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。（保密的论文在解密后应遵守此规定）作者签名：睾冶复导师絶名日期：摘要固体氧化物燃料电池（SOFC）可以使用富含CO的气体为燃料，经过电化学反应高效发电，同时得到高温、高浓度CO2尾气，进而实现CO2捕获和有效利用。一种有效的利用途径是采用这种高温、高浓度的CO2流化床气化煤（焦）得到富含CO的气体，直接作为SOFC的燃料，这样就构成了CO2气化煤（焦）耦合SOFC发电的循环系统。在该系统中

4、，一方面充分利用高温CO2中的显热提高系统发电效率；另一方面，高温CO2作为碳源在一定条件下可以提高煤气中CO含量，进而提高后续SOFC发电量；第三，该循环过程不断增加的高浓度CO2可以通过有效捕获来维持系统的物料平衡。因此，本循环系统可以从煤（焦）开始实现高效发电和高浓度CO2捕获处理。为了简化研究过程，本论文采用焦粉代替原煤开始研究。具体研究内容包括：第一焦粉-CO2及焦粉-O2/CO2(催化)气化反应特性；第二在流化床反应器中研究CO2及O2/CO2(催化)气化焦粉工艺过程；第三研究流化床气化焦粉制得的煤气为燃料对燃料电池性能的影响；第四以前述结果为基础，进行了循环系统发电

5、效率、物料平衡和能量平衡等模拟计算，研究了流化床气化条件及高温CO2对物料平衡和系统发电效率等的影响。第一章首先分别概述了CO2气化焦粉的研究现状和SOFC发电系统的研究现状，重点描述了以煤或固体碳为原料采用Boudouard反应制煤气耦合SOFC发电的研究进展；第二章详细描述了自行搭建的流化床气化装置和热重分析仪的设计和运行方法，以及其它相关设备、材料与研究方法。第三章重点研究了焦粉-CO2及焦粉-O2/CO2气化反应特性，发现了工业废弃物拜耳法赤泥对焦粉气化具有良好的催化活性。焦粉-CO2气化时，在相同反应条件下，使用8wt%赤泥做催化剂与10wt%含量K2CO3催化剂的催化

6、反应活性相当，当气化温度为1373.15K，CO2流量0.35L/min，反应时间为55min时均可实现碳的完全转化。焦粉-O2/CO2反应时，赤泥添加5wt%，该反应的综合反应特性指数达到最大值为9.67E-11，具有最好的催化性能。研究表明，赤泥中含有的Fe2O3、CaO及NaOH等催化剂是提高焦粉-CO2（O2/CO2）反应特性的主要原因。分别采用缩核、混合、修正体积模型对焦粉-CO2催化反应动力学进行了研究，得出修正体积模型较好地解释了焦粉-CO2催化气化过程动力学，其活化能为26.109KJ/mol。分别采用Coats-Redfern与Doyle模型对焦粉-O2/CO2

7、的动力学进行了研究，Doyle模型相对较好的解释了其催化动力学，其活化能为102KJ/mol。第四章以热重分析仪研究中优化得到的催化条件添加8wt%赤泥催化剂在流化床中对焦粉-CO2气化制煤气进行研究，得出当反应温度为1100℃，CO2与焦粉I质量流量比（MCO2/Mchar）为0.4时CO的体积分数最大为86.53%。在流化床中研究了焦粉-O2/CO2气化条件对煤气组成等的影响，得出最优气化条件为，当氧气与焦粉质量流量比MO2/Mchar为0.29，MCO2/Mchar为0.4