试析组合化学在丙烷选择氧化制丙烯酸中的应用

《试析组合化学在丙烷选择氧化制丙烯酸中的应用》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、摘要组合化学是近20年来发展起来的一种快速合成和筛选大量化合物的新方法，该方法被称为近年来重要的科学进展之一。将组合化学概念引入催化研究领域形成了一门新兴技术—催化组合化学，该技术是在对催化反应机理和催化剂设计有了深刻了解的基础上，运用组合化学方法和快速筛选技术来确定特定催化反应中的最优催化剂。论文参与设计并建造新型的催化组合反应系统及高通量漫反射比色检测系统。催化组合多相反应系统包括平行分流器和多通道平行反应装置。通过平行分流器将气体分为64通路，与其他平行分流器分出的流体对应地混合，进入多通道平行反应装

2、置发生催化反应。高通量漫反射比色检测系统主要是通过利用物质在紫外可见光区具有特定吸收频率的特性，同时分析多个样品的分光检测系统。论文利用所设计的组合催化的反应系统和高通量漫反射比色检测系统，对丙烷催化氧化制丙烯酸的催化剂进行探索。对一系列不同金属掺杂的Mo-V-Te-Nb-Oy的催化剂进行评价，考察了不同制备方法以及元素组成对反应的影响。实验表明，溶液法制备的催化剂具有较高的活性，铜元素的搀杂能显著提高催化剂的活性。本论文对所筛选出的最优催化剂Cu0.1MoV0.25Te0.11Nb0.12Oy的工艺条件进

3、行了研究，考察了反应温度、空速、原料气C3/air比、水蒸汽含量等对催化剂性能的影响。实验结果表明：反应温度400℃，丙烷流量4.15ml/min，空气流量41.5ml/min，水蒸气流量41.5ml/min时催化剂性能较好，此时，丙烷的转化率49.05%，丙烯酸选择性为39.37%。论文还对催化剂中碲组分在制备过程中流失现象以及对催化剂催化性能的影响进行了考察，结果表明催化剂制备过程中碲组分流失约50%。方法对碲组分流失影响不大，但是会对催化剂晶形形成有重要影响。在最优制备条件下，加大原料中的碲的原始含量

4、可以在一定程度上弥补碲流失所造成的影响。关键词：组合催化；高通量漫反射比色检测系统；丙烷选择氧化；丙烯酸；复合金属氧化物催化剂IAbstractCombinatorialchemistryisoneofthemostimportantachievementsdevelopedinthelastdecades.Bytheapplicationofcombinatorialchemistry,largenumbersofnewcompoundscouldbesynthesizedandcharacterized

5、inshorttime.Theapplicationofcombinatorialchemistryincatalysisformsanewareaincatalysischemistrycalledcombinatorialcatalysischemistry.Combinatorialcatalysismakesitpossibletosynthesizeandcharacterizelargenumberofcatalystsbasedontheknowledgeoftheprincipleincat

6、alysis.Theapplicationofcombinatorialchemistryhelpsusrapidlyfindnewcatalystsandoptimumexistedcatalysts.Inthecurrentinvestigation,acombinatorialcatalyticreactorandaUV-Vislightcolorimetricdiffusion-reflectionimaging(CDRI)high-throughputanalyticalinstrumentwer

7、edesignedandconstructed.Thecombinatorialcatalyticreactorsystemincludesthegasflowsplitterandparallelreactorbody.Thegasflowsplittercouldsplitsonestreamofflowto64streamsindesiredflowrate.Gasreactantsfromdifferentflowsplitterscouldbecombinedtofeedintoindividua

8、lreactorchannelsoftheparallelreactorbodytocarryoutcatalyticreaction.BymakinguseofthecharacterizeabsorptionofcompoundsinUV-Visregion,thecolorimetricdiffusion-reflectionimaging(CDRI)systemwasusedtodeterminethec