试析用于pemfc的石墨聚合物复合材料双极板研究

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2、l《甏?致嚣}擎■-tn，ooc与巍⑩天摩大蓦博士学位论文一■n_I_嵋■：●爿j：一■娜■砌d■■■_一级学科：化学工程与技术学科专业：化学工程作者姓名：刘宗浩指导教师：王宇新教授天津大学研究生院2005年12月摘要质子交换膜燃料电池(班MFc)以其能量转化率高、低排放、能量和功率密度高等优点被认为是适应未来能源和环境要求的理想动力源之一。双极板是PEMFC的重要组成部分，它为电池分配燃料与氧化剂并串联相邻电池，其成本可占总成本的约40％，而高成本正是其走向实用化的一大障碍。寻找性能优良且成本低廉的双极板新材料

3、和加工方法已成为燃料电池产业化技术研究中的重要课题。本论文着服于PEMFC双极板的现实需要和未来发展，在开发高性能、价廉的燃料电池双极板材料和工艺方面进行了新的探索和尝试。我们建立了石墨，聚合物复合双极板成型的模压工艺。同采用较多的注塑成型工艺相比，新工艺的设备费用更低，而且可以采用注塑工艺所不允许的高石磨含量，从而使双极板的材料费用更低而导电率更高。以天然鳞片石墨为板主体，选取价格低廉的酚醛树脂或聚丙烯为粘结剂，制备了石墨，聚合物复合板。对模压工艺条件、树脂含量以及树脂熔体流动性能等因素对复合板导电性能、阻气性能、机械性能

4、和耐腐蚀性能等的影响进行了系统考察。结果表明，在适当的工艺条件下，聚丙烯树脂质量含量为20％及酚醛树脂质量含量为10％的石墨，聚合物复合板各项指标均能达到公认的PEMFC双极板性能要求。为满足PEMFC向高温发展的需要，我们还首次提出以天然鳞片石墨，有机硅树脂新复合材料体系制备PEMFC双极板，并建立了相应模压成型工艺。TGA结果表明，新材料复合板具有优良的耐高温性能，较已知石墨，聚合物复合双极板的可用温度大幅度提高。硅树脂质量含量为lO％时，复合板各项性能均能达到对PEMFC双极板性能的要求。接触电阻是影响既峨性能的重要因

5、素，但研究报道很少。我们开展了接触电阻的系统研究，并发现复合板和碳纸间的接触电阻受复合板中树脂含量和碳纸疏水化度的影响很大。而且模压成型复合板的聚合物表面富集效应使得接触电阻对复合板中聚合物含量非常敏感，模压工艺条件的影响则较小。首次提出石墨，聚合物梯度复合双极板的新思路，并基于模压成型工艺应用逐层添加法制备了梯度复合板。测试表明梯度复合板在本体电阻稍微增加的情况下，可以大幅度降低接触电阻，而且其还可以保持与高聚合物含量非梯度板相近的阻气性能和机械性能。梯度复合板综合性能较非梯度复合板有显著提高。关键词：双极板；PEMFC；

6、接触电阻；聚丙烯；酚醛树脂；硅树脂；石墨：复合材料111ABSTRACTPolymerelectrolytemembranefuelcell(FEMFC)isrecognizedasanewalternativetothepresentpowersourcesbecauseofitshighefficiency,lowemission,highenergyandpowerdensity．BipolarplateisanimportantpartinFC，whichdistributesfuelandoxidantforFCa

7、ndprovideselectronicconnectionbetweensinglecells．Itscostaccoantesforabout40％ofaFCstack,whilethehighcostofFCisakeyobstacletoitswidcapplication．Therefore．searchingmaterialsandmanufacturingmethodsforhi曲performanceandlowcostbipolarplatehasbeenveryimportant．Withtheabove

8、background，newmaterialsandmanufacturingmethodsforbipolarplatesareexploredinthisstudy．Graphite／polymercompositeplateWasmanufacturedusingcompressionmoldingmethod．Comparedwithinjectionmouldingcommonlyused，onrmethodismorecompetitiveformuchlowerequipmeritcostandhi曲graph

9、itecontentallowedintheplate，whichthenleadstolowercostoftheplateandhigherplateconductivity．Low-costphenolicresin(PF)andpolypropylene(PP)werechosen