探索葡聚糖基双刺激响应型纳米水凝胶的制备与研究

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1、天津大学硕士学位论文菊聚糖基双刺激响应型纳米水凝胶的制备与研究姓名：刘硕琦申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：张凤宝201006摘要纳米水凝胶作为--乖t'新型纳米材料，同时具备纳米颗粒和水凝胶的性质。其中刺激响应型纳米水凝胶随着环境的微小变化，吸水量也发生变化，因此又称为智能纳米凝胶。通过设计选用不同的聚合物，可以实现水凝胶对温度、pH值、离予强度、光、电场等外界刺激的响应。为了使纳米水凝胶能够应用到更多领域，如体内诊断、药物控释、化学分离、化学和生物传感器、光学材料等，需要合成更加复杂的聚合物来获得先进的多功能

2、纳米材料。本文以合成一种新型的智能纳米凝胶为目的，主要展开了以下几个方面的工作：以亲水性多糖葡聚糖(Dextran)作为基质，利用可逆加成．断裂链转移(＆虹T)自由基聚合法将异丙基丙烯酰胺聚合接枝到葡聚糖上，并用红外光谱和液体核磁共振光谱确认接枝聚合物的化学结构；用动态光散射仪和扫描电镜表征常温下接枝聚合物在水溶液中自组装为纳米水凝胶的行为；用紫外可见分光光度计、液体核磁共振光谱研究纳米水凝胶的相转变行为；通过对接枝聚合物进一步修饰，制各出同时具有温度刺激响应性和氧化还原刺激响应性的纳米水凝胶，并用紫外可见分光光度计、动

3、态光散射仪研究纳米水凝胶的双刺激响应性。结果表明，成功制备了接枝聚异丙基丙烯酰胺链的聚合物，聚异丙基丙烯酰胺链长度可由加入反应的异丙基丙烯酰胺单体摩尔量控制；接枝聚合物在水溶液中通过疏水性支链的交联自组装成纳米水凝胶，当温度升高到纳米水凝胶的临界相转变温度时，聚合物支链疏水性增强，纳米水凝胶中的交联加强，使得纳米水凝胶粒径变小；纳米水凝胶的相转变行为受接枝的聚异丙基丙烯酰胺链长度、溶液浓度影响，相变灵敏度随聚异丙基丙烯酰胺链长度、聚合物浓度的增加而增加，并且纳米水凝胶的临界相转变温度在一定的范围内与链长度、溶液浓度相关；

4、利用RAFT反应的特性，制备出具有双刺激响应性的纳米水凝胶，该纳米水凝胶同时含有非共价键和共价键的交联，可以分别利用物理手段(温度)和化学手段(还原剂)控制纳米凝胶的交联和分解行为即纳米水凝胶具有灵敏的温度刺激响应性及氧化还原刺激响应性。关键词：双刺激响应性纳米水凝胶接枝聚合物葡聚糖ABSTRACTNanometer-sizedhydrogels(nanogels)isanewtypeofnanoscalematerials，whichexhibitpropertiesofbothnanoparticlesandhydr

5、ogels．Stimuli-responsivegelshavebeencalled‘‘smart'’materialsbecausetheyrespondbyachangeinswellingtosubtlechangesintheenvironment．ThesehydrogelsCanbemaderesponsivetotemperature，pHvalue，ionicstrength，light，electricfield，andbiomolecules．mresponsivebehaviorofthehydro

6、gelsisinheritedfromthetypeofthepolymerusedinmakingthegel．Fornanogelscallbeappliedtomoreareas，suchasinvivodiagnostics，drugdelivery,chemicalseparation，chemicalandbiologicalsensors，opticalmaterial，weneedtosynthesizemorecomplexpolymerstogethigh—functionalnanoscalemat

7、erials．Inthisthesis，weadopteddextrantopreparestimuli·responsivenanogels．ThegraftpolymerswereobtainedbygraftingPNIPAMchainsontodextranbyreversibleaddition—fragmentationchaintransfer(RAFT)polymerization．ThechemicalstructureofgraftpolymersWasaffirmedbyFTIRand1HNMR；D

8、LSandSEMwereusedtocharacterizetheself-assemblybehaviorofthenanogels；U、，二Ⅵs、1HNMRWaSusedtostudythephasetransitionbehaviorofthenanogels：DLSandUV．Ⅵswereusedtoinve