探索纳米晶铈锆氧化物固溶体的sas合成及机理研究

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1、天津大学硕士学位论文纳米晶铈锆氧化物固溶体的SAS合成及机理研究姓名：刘霖申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：姜浩锡20090501中文摘要铈锆氧化物固溶体催化剂在汽车的尾气控制排放应用前景广阔，且不同的制备方法对其物化性能有很大影响。超临界抗溶剂法是近年来新兴的微粒制备方法，在制药、材料、染料、催化剂领域有很好的应用前景。本课题利用超临界抗溶剂法制备纳米晶铈锆氧化物固溶体，与传统方法相比具有过程简单、组分均匀度高、热稳定性好等优势。在前期工作的基础上，对SAS过程条件进行了优化，获得了高性能的纳米晶结构铈锆氧化物固溶体纳米颗粒，同时对中空纳米球结构的形成机理进行了较

2、为系统的研究。本文通过调节进液浓度和溶液和C02的进料流量比，将原有工艺制备的铈锆氧化物固溶体比表面积由10m2儋左右提高35m2／g左右，还原峰温降低了80℃，储氧量由原有的551maol／g增加为506p,mol／g。最后确定了最佳的制备工艺条件为：二氧化碳流量459／min、溶液流量1mL／min、操作温度45℃、操作压力l5MPa、溶液浓度0．5wt％。本文采用SAS方法制备出具有中空纳米球结构的粒径为30～50nm的铈锆氧化物固溶体，并针对SAS法制备铈锆氧化物固溶体纳米颗粒过程的机理进行探索性研究。本文过程机理提出推测，并进行了研究性实验。部分验证了中空纳米球结

3、构产生机理的设想。通过相平衡研究，发现操作压力离MCP线的远近程度，影响纳米粒子的成核粒径以及中空纳米球结构的形成。并讨论了利于中空纳米球形成的条件，对纳米微粒的SAS形貌可控合成有很好的指导意义。关键词：超临界抗溶剂法铈锆固溶体中空纳米球成核机理ABSTRACTCex-Zrl．x02isacatalystwithbrightpropespectintheapplicationofcontroloftheautomotiveexhaustpollution．Theprocessofpreparationhaveconsiderableeffectsonthephysical

4、andchemicalpropersities．Superpercriticalantisolvents(SAS)isanewlydevelopedparticlesformationmethod，whichhasgoodfurtureintheapplicationonthepharmacy，material，dyeandcatalyst．Inthiswork，nanocrystallineceria-zirconiasolidsolutioncatalystispreparedbySASwithadvantagesofsimplerprocess，betterunifo

5、rmityandthermalresistencecapacity．TheparametersofSASprocesswereoptimizedtoobtainhighperformancenanoparticlesofCex-Zrl．x02catalyst，andthemechanismofformationofnanosphereswithhollowstructure(nanoballnoon)was。systematicallyinvestigate．ThisworkeffectivelyimprovethesurfaceareaofCex—Zrl．x02froml

6、Om2／gto35mZ／g，·OSCfrom55pmol／gto5061unol／g，andreductiontemperaturedecreased80℃．TheoptimizedprocessconditionofSASisflowrateofC02459／min．temperature45℃．prossure15Mpaandconcertation0．5wt％．ThenanoballnoonparticlesofCex—Zrl．x02wereprepared，andahypothesisofthemechanismofformationforballonstructu

7、rewasproposedandpartiallyvalidatebytheexperiments．ItwasdemonstratedthatthedivergeofoperatingpressureandMCPreflectedtherelativeanti·solventcapacityofC02whichdirectlyaffecteddiametersizeofthenano-particlesofCex-Zrl．x02，andalsotheformationofballoonstructure．Thepr