探索纳米cao铝酸钙基co2吸附剂微球颗粒的磨损性能及机理研究

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1、浙江大学硕士学位论文纳米CaO/铝酸钙基CO2吸附剂微球颗粒的磨损性能及机理研究姓名：蒋明哲申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：吴素芳201005浙江大学硕士学位论文摘要CaO基C02反应吸附剂流化颗粒，可以应用在烟道气脱碳和反应吸附强化甲烷水汽重整制氢反应(ReactiveSorptionEnhancedReforming，简称ReSER)过程之中。研究吸附剂颗粒流化磨损性能和吸附性能，对于烟气C02减排以及制氢新技术ReSER的工业应用，具有重要的意义。首先，本文以纳米碳酸钙和铝溶胶为原料，采用喷雾造粒方法，通过改变Ca／A1摩尔比和煅烧温度，制备得到了以铝酸钙作为

2、颗粒骨架，以纳米CaO作为活性吸附组分的纳米CaO／铝酸钙基C02吸附剂微球颗粒。通过BET，XRD，SEM和TEM等测试手法，对吸附剂结构表征分析，得到了吸附剂形成机理。其次，本文对于不同制备条件得到的吸附剂颗粒进行了耐磨性能和吸附性能测试和比较，结果表明：Ca／A1摩尔比在2．3．3．5之间，煅烧温度在900．10000C时，制备得到的吸附剂颗粒具有最优耐磨性能。采用ASTMD5757标准的流化床喷射杯磨损测试，在标准规定的气流量为0．3m3／hr的气流条件下测定颗粒的跑剂比例低于2．1％。同时本文还在相同的实验装置上研究气速，填料重量，磨损时间，等流化条件对磨损性能的影

3、响。实验结果表明，影响吸附剂颗粒磨损的主要因素为流化气速。随着气速增加，颗粒的跑剂比例明显增加。本文实验研究证明了溶胶混合制备的纳米CaO／铝酸钙基C02吸附剂微球颗粒的耐磨性能要优于直接添加高强度材料制备的吸附剂颗粒的耐磨性能。综合以上分析，结合吸附剂颗粒形成机理，得到了本体系吸附剂颗粒以剥落磨损为主的磨损机理。本文研究了吸附剂Ca基吸附组分存在的CaO，CaC03和Ca(OH)2三种不同状态，并对三种状态的吸附剂颗粒耐磨性能进行了比较。结果表明：Ca(OH)2的生成对吸附剂颗粒磨损性能产生不利影响。高温流化(6000C)对于吸附剂颗粒的磨损性能影响较小。本文在热重分析测试

4、装置(ThermalGravimetricanalyzer，简称TGA)和固定流化床反应器(FixedFluidizedBed，简称FFB)上对反应吸附剂微球颗粒的吸附性能进行了分析。具有最优磨损性能的吸附剂颗粒在TGA上40次循环后仍具有1．2mol／kg以上的吸附容量。在FFB预tJ试中，5900C可确定为最佳吸附温度。吸附浙江大学硕士学位论文剂颗粒在7200C左右就开始出现分解，达至UTGA的吸附／再生循环条件，表明本体系的FFB传热效果好，对于降低反应整体能耗有利。FFB的气速变化中，存在最佳的吸附剂质量与气流量之比(W／F)：40gmin／ml，此W／F条件下，流化

5、态吸附过程的效率高，时间短，前期(吸附过程前20分钟)吸附速率快。吸附剂在FFB上20次吸附／再生循环之后，吸附剂转化率出现明显下降。在FFB中的第20次的吸附剂转化率bLTGA第20次循环的吸附剂转化率低20％，说明较之TGA颗粒静态测试，FFB中的颗粒动态磨损对其多次循环中的吸附容量稳定性有不利影响。关键词：纳米Cao；C02吸附剂；流化床；磨损；铝酸钙2浙江大学硕士学位论文AbstractNanoCaO／mayenitemicro—sphereC02sorbentcallbewidelyusedinindustrialprocesses，suchastheC02sepa

6、rationfromfluegasandthehydrogenproductionfromC02reactivesorptionenhancedmethanereforming(ReSER)．Sinceboththeprocessesrequirethefluidizedbedreactorsystemtorealizeeffectiveenergyconservationandemissionreduction,itisnecessarytostudythefluidizingattritionperformanceofsorbentforthefuturecommerci

7、aluses．First,thenanoCaO／mayenitemicro—spheresorbentwaspreparedbyaspray叫埘ingtechniquefromtheslurrycontainingnanoCaC03precursorofthenanoCaO．111ellanoCaO／mayenitemicro—spheresorbentcontainnarloCaOasC02reactiveadsorptioncomponentandaframeworkofmayenite，which