探索溶剂热法制备质子交换膜燃料电池电催化剂

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1、上海交通大学硕士学位论文溶剂热法制备质子交换膜燃料电池电催化剂PREPARATIONOFELECTRO-CATALYSTSOFPROTONEXCHANGEMEMBRANEFUELCELLBYSOLVOTHERMALMETHOD国家自然科学基金项目：20776085国家863计划项目：2007AA05Z145学科专业：化学工程学生：夏小芸指导教师：原鲜霞副教授马紫峰教授上海交通大学化学化工学院二零零九年一月溶剂热法制备质子交换膜燃料电池电催化剂摘要质子交换膜燃料电池（PEMFC），是一种以全氟磺酸型固体聚合物为电解质，按照电化学原理将阳极燃料（包括氢气，甲醇，乙醇等）中的化学能转化为电能

2、的能量转换装置。它除了具有一般燃料电池的优点（能量转化效率高，环境友好等），还具有可在室温下快速启动、寿命长、比功率和比能量高等优点。催化剂是PEMFC的关键材料，合适的催化剂必须满足活性、稳定性和成本三个方面的要求。催化剂的制备方法对此有很大影响，因此寻找合适的催化剂制备方法具有十分重要的意义。为了提高催化剂的性能和降低制备成本，本文采用了溶剂热法来制备PEMFC电催化剂。根据溶剂的沸点不同，可以分为高温溶剂和低温溶剂。综合考虑高低温溶剂热法的优缺点，选择用高温溶剂热法制备贵金属催化剂，用低温溶剂热法制备非贵金属催化剂。本文用微波辅助高温溶剂热法制备了Mo修饰Pt/C贵金属催化剂，对

3、其乙醇电氧化性能进行了研究。高温溶剂选用在高温下具有良好还原性能的乙二醇（EG），对浸渍时间、pH值、反应时间进行了系统研究，优化了其制备工艺。结果表明，该方法有利于制备粒径细小、分布均匀的贵金属催化剂；不需要进行热处理，降低了制备过程的能耗。所制备的催化剂的性能与其粒径、晶型结构有关。同时研究了不同Mo修饰含量对催化剂性能的影响，发现PtMo摩尔比为2：1的时候对乙醇电氧化的活性最高。本文又采取超声辅助低温溶剂热法制备了CoTMPP/C非贵金属催化剂，对其氧还原性能进行了研究。低温溶剂选取了冰醋酸、二氯甲烷和氨水三种作为比较，并同时对热处理温度进行了研究。该工艺与微波法、球磨法相比较

4、，性能良好，制备工艺简单，有望实现大批量生产。本文还创新性地提出了一种复合型非贵金属催化剂，极大地提高了氧还原性能。关键词：溶剂热法，贵金属催化剂，非贵金属催化剂，高温溶剂，低温溶剂PREPARATIONOFELECTRO-CATALYSTSOFPROTONEXCHANGEMEMBRANEFUELCELLBYSOLVOTHERMALMETHODABSTRACTProtonexchangemembranefuelcells(PEMFC)whichconvertsenergyoffuels(includingH2,methanol,ethanoletc.)directlyintoelect

5、ricityareveryattractiveinrecentyearsasalongtermsolutionoffuturepower.Besidesthemeritsofhighenergyconversionefficiencyandfriendlinesstoenvironment,PEMFChasitsspecificcharacteristicsoflonglifetime,highspecificpowerdensityandquickstartatroomtemperature,whichisbeneficialforapplication.However,therei

6、sstillalongwaytogoforitscommercialization.AsoneofthekeymaterialsofPEMFC,electro-catalystsincludingnobleandnon-noblemetalsarewidelystudiedbyresearchersintheworld.Alloftheseelectro-catalystsmustmeettheessentialrequirementsofhighperformance,longdurabilityandlowcost.Thepropertyofelectrocatalystisstr

7、onglyinfluencedbyitsphysicalcharacteristicswhichdependstronglyonthepreparationtechnology.Therefore,seekingofappropriatepreparingmethodoftheelectrocatalystisofgreatimportance。Inthisthesis,asolvothermalmethodhasbeenusedtoprepa