探索尿素和水体系在高岭石层间插层过程的分子动力学模拟

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1、北京化工大学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：．a；勾、纠上墨关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被杏阅和借阅；学校可以公布学位论文的全

2、部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在上年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。作者签名：塑墨玺日期：2翌!z：竺￡：!f导师签名：—胆日期：j亟翌2』上L丛一～、㈣IIIlIm洲⋯删m州洲0lY1810369学位论文数据集中图分类号0641．3学科分类号530．99论文编号1001020070057密级学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名田玉玺学号2004000057获学位专业名称化学工程获学位专业代码081701课题来源其他研究方向分子模拟

3、论文题目尿素和水体系在高岭石层间插层过程的分子动力学模拟关键词尿素，高岭石，插层，分子动力学模拟论文答辩日期2007-6-6·论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师汪文川教授北京化工大学分子模拟评阅人1卢贵武教授中国石油大学凝聚态物理评阅人2曹达鹏教授北京化工大学分子模拟评阅人3评阅人4评阅人5答辩委员会主席卢贵武狈饭中国石油大学凝聚态物理答辩委员1曹达鹏教授北京化工大学分子模拟答辩委员2张现仁教授北京化工大学分子模拟答辩委员3答辩委员4答辩委员5注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在((中国图书资料

4、分类法》查询．三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(CB／T13745-9){(学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成．北京化工大学硕上学位论文尿素和水体系在高岭石层间插层过程的分子动力学模拟摘要目前聚合物／层状硅酸盐(Polymer／LayeredSilicate，PLS)纳米复合材料无论基础研究还是工业开发都十分活跃。高岭石是制备这种聚合物常用的材料。制备这种聚合物时必须对高岭石进行插层有机化，以得到层间距较大的有机化高岭石材料，使得聚合物分子容易进入高岭石层间，而形成纳米复合材料。尿素是工业上常用的一种插层剂，和其他插层剂相比其优点在于污

5、染小。对环保要求越来越高的当今社会，绿色产品和绿色生产将成为未来的主流，因而尿素作为插层剂有进一步研究的价值。本文对水／尿素体系、尿素与高岭石体系以及水／尿素和高岭石体系进行了分子模拟研究，以揭示尿素的插层机理对300K时水、尿素和尿素水溶液模拟计算表明，尿素分子之问通过氧原子和氢原子形成氢键，键长是2．4A；水分子问形成氢键。的键长是1．77A，两氢键作用在水溶液中均得到增强。溶液所有氢键中尿素分子氢氧原子之间的氢键作用最弱，尿素氢原子与水分子中氧原子之间的氢键作用最强，这种效应导致溶液中水比体积水的自扩散系数小，尿素和水在溶液中主要以N—H键与水中的O原子缔合的方式形成氢键

6、，键长是1．75A。水的加入可以与尿素分子形成更稳定的氢键，降低体系的能量。对尿素和高岭石体系，模拟计算了在300K时，尿素插层量与体l北京化工大学硕士学位论文系层间距的关系。结果表明：随着插层量的增加，高岭石平衡层间距不断增大，但增幅逐渐减小。尿素分子在高岭石层间成双层分布，尿素分子含量较低时，插入层间的尿素分子主要分布在靠近高岭石羟基表面的一侧，尿素分子O--C键中的氧原子与高岭石表面的羟基形成C-O⋯H．O．砧氢键。当插入层问的尿素分子含量增加时，新插入的尿素分子主要进入靠近高岭石硅氧表面的那层尿素中，这层尿素中N．H键与高岭石表面的氧原子形成N．H⋯o—Si氢键。体系位

7、能的变化受尿素分子与高岭石之间的位能影响较大。对水、尿素和高岭石体系模拟计算在300K时，不同含量的水对尿素插层高岭石的影响。结果表明层间水分子成三层分布。尿素的摩尔分率为0．58时，水分子可以同尿素分子共同吸附到高岭石片层上，与高岭石表面氧形成O．H⋯o—Si氢键，此时体系有最大的层间距，尿素在层间有最大的扩散系数。尿素的摩尔分率0．58以上时，水与尿素分子之间形成的氢键限制了尿素与高岭石片层之间的作用；尿素的摩尔分率0．58以下时，水中的氢原子和尿素分子中的氢原子互相竞争，部分水吸附到高