探究金催化剂的制备及其对葡萄糖催化氧化活性的研究

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时间:2019-03-19

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1、北京化工大学硕士学位论文金催化剂的制备及其对葡萄糖催化氧化活性的研究姓名:康宇申请学位级别:硕士专业:化学工艺指导教师:郭倩玲20090605摘要金催化剂的制备及其对葡萄糖催化氧化活性的研究纳米金催化剂由于其特殊的催化性能而受到关注。目前针对于纳米金催化剂的研究多集中于气相催化氧化方面,对于其液相氧化的活性及制备条件对活性的影响研究相对较少。本文以液相中催化氧化葡萄糖为葡萄糖酸钠为探针反应,系统地研究了制备条件对Au/Ti02催化剂催化液相氧化活性的影响。采用沉积沉淀的方法制备了Au/Ti02催化剂,考察了催化剂制备过程中金负载量、沉淀剂的种类、悬

2、浊液金离子浓度、沉积沉淀温度和pH值以及活化气氛和活化温度对Au/Ti02催化剂催化葡萄糖液相氧化活性的影响。试验结果表明:以Ti02为载体采用沉积沉淀法制备催化剂时,最优金负载量为1%,沉积沉淀的最佳温度为70。C,pH值为7,最佳金离子理论浓度为3.5×10一g·L-1。催化剂在空气中焙烧比在H2中还原表现出更高的活性,最佳焙烧温度为300。C。在此条件下制备的Au/Ti02催化剂,在反应温度为65。C、pH值为9,催化剂与葡萄糖的比例为2:500以及氧气气速为25ml·min-1的条件下对葡萄糖进行催化氧化时,葡萄糖转化率高达90%以上。为了

3、从微观角度研究制备条件对催化剂活性的影响因素,对催化剂进行TEM、XRD、XPS表征。结果表明,金催化氧化葡萄糖反应是北京化工大学硕十学位论文非构敏反应,催化剂活性随金颗粒的增大降低,但是纳米金颗粒尺寸并非催化剂活性的主要决定因素,Au抖在催化剂中的含量对催化剂活性有主要影响,经拟合计算在最佳条件下制备的催化剂Au抖/(Auo)≈O.59。关键词:金催化剂,沉积.沉淀,选择性氧化,葡萄糖lIABSTRACTPreparationofGoldCatalystsandItsEffectontheCatalyticActivityinGlucoseOxi

4、dationMoreattentionisnOWpaidtollano-goldcatalystsduetotheirspecificperformance.However,relativelymorestudiesfocusonthecatalyticoxidationingasphaseusingnano—goldcatalysts.Relativelyfewinvestigationsregardingtheinfluenceofpreparationconditionsontheactivityofnano-goldcatalystsint

5、heliquidphaseoxidationhavebeencarriedout.Inthispaper,theinfluenceofthepreparationconditionsoftheAu/Ti02hasbeensystematicallyinvestigatedusingtheliquid—phaseoxidationofglucosetogluconicacidastheprobereaction.Thenano.Au/Ti02catalystswerepreparedbydeposition—precipitation(DP)meth

6、od.Theinfluenceofthepreparationconditionssuchastheloadingofgold,thetypeofprecipitatingagent,thegoldionconcentration,thetemperatureandpHduringtheprecipitationaswellasthecalcinationsatmosphereandcalcinationstemperatureontheactivityofthecatalystsintheliquidoxidationofglucosetoglu

7、conicacidhavebeeninvestigated.TheoptimalconditionsforthepreparationoftheAu/Ti02wasfoundasfollowing:loadingofgold=1%,concentrationofgoldion=3.5x10一g·L1,DPtemperature=1II北京化工人学硕:I:学位论文70。C,pH=7.calcinedinairweremoreactivethanthatreducedinH2.Theappropriatecalcinationstemperaturew

8、as300。C。Usingthecatalystpreparedatsuchconditions,theconversio

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