超轻三维多孔材料的设计制备及油水分离性能研究.pdf

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1、博士学位论文超轻三维多孔材料的设计制备及油水分离性能研究DESIGNANDFABRICATIONOFULTRALIGHTTHREE-DIMENSIONALPOROUSMATERIASANDITSOIL/WATERSEPERATIONPERFORMANCESTUDY陈宁哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：O647.5学校代码：10213国际图书分类号：544.7密级：公开工学博士学位论文超轻三维多孔材料的设计制备及油水分离性能研究博士研究生：陈宁导师：潘钦敏教授申请学位：工学博士学科：化学工程与技术所在单位：化工与化学学

2、院答辩日期：2018年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:O647.5U.D.C:544.7DissertationfortheDoctoralDegreeinEngineeringDESIGNANDFABRICATIONOFULTRALIGHTTHREE-DIMENSIONALPOROUSMATERIASANDITSOIL/WATERSEPERATIONPERFORMANCESTUDYCandidate：ChenNingSupervisor：Prof.PanQinminAcademicDegree

3、Appliedfor：DoctorofEngineeringSpeciality：ChemicalEngineeringandTechnologyAffiliation：SchoolofChemistryandChemicalEngineeringDateofDefence：May,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology摘要摘要自然界中的生物经过长期的进化，发展出优异的性能和先进的结构，通过研究和模仿自然界生物的组成和结构，可以设计出先进材料，

4、满足生活和工业中对高性能、特殊功能材料的需求。本论文通过仿生的方法，设计了一系列高性能的材料，材料可以用于油水分离。通过聚氨酯海绵表面接枝聚丙烯酸盐，在氩气保护下进行高温热解制备出超轻磁性泡沫，泡沫具有仿鸟骨的中空微管结构，由中空微管相互连接形成多孔结构，这种结构使泡沫具有超低的密度，最低达3.3mg·cm-3，泡沫的密度可以通过改变泡沫制备过程中丙烯酸的浓度和硝酸盐的浓度来调节。泡沫的组分可以使用不同的硝酸盐来调节，通过使用硝酸铁，硝酸钴，硝酸镍，可以制备出Fe2O3/C，Co/C，Ni/C泡沫。在此基础上，可以通过纳米粒子

5、的静电组装，制备出微观形貌和组成可控的超轻三维泡沫。泡沫具有由仿鸟骨的中空微管相互连接而成的多孔结构，泡沫密度在5~9mg·cm-3之间。将超轻磁性泡沫用甲基三氯硅烷处理后，泡沫具有了仿荷叶和水黾腿的超疏水性和超亲油性，可以用于油水分离，能够选择性吸收油水混合物中的油，吸油效率高达60~103g·g-1，油水分离效率在99%以上。本研究开发了一种简单的低成本的制备具有超低密度材料方法，材料低密度来自于独特的中空微管相互连接所形成的的多孔结构。为了进一步提高上述磁性泡沫的耐用性和强度，本论文引入自修复功能的高分子材料。该材料受贻

6、贝足丝粘附性的启发，设计出硝基邻苯二酚取代壳聚糖高分子。用上述高分子材料处理后的超轻磁性泡沫，其断裂强度提高了2倍，杨氏模量是未处理泡沫的9倍。利用邻苯二酚和铁离子的动态配位作用，可以通过调控pH值实现泡沫的自修复，从而提高超轻泡沫的耐用性和可靠性。泡沫可以进行至少六次断裂-修复过程，总修复效率在80%以上。研究发现pH变化、高分子的浓度、邻苯二酚基团的含量和硝基取代是影响泡沫的修复效率的主要因素。利用泡沫的自修复特性可以将小泡沫拼接，制备出复杂形状的泡沫，也可以利用泡沫的超亲水性和水下超疏油特性进行油水分离。本研究利用儿茶酚

7、基团可以和铁离子配位的特性并且配合物具有的pH响应的特性，制备出力学性能增强的具有自修复功能的超轻泡沫。本论文还发现将硝基邻苯二酚取代壳聚糖高分子用铁离子交联后可以制备出高强度自修复高分子材料，材料的拉伸强度高达63.6±2.2MPa，断裂伸长率为53.3±6%，力学性能和一些工程塑料如聚甲醛，聚苯醚，聚碳酸酯相当。材料的拉伸强度和断裂伸长率受凝固浴pH值，-I-哈尔滨工业大学工学博士学位论文铁离子和邻苯二酚基团的比例，邻苯二酚取代度，硝基取代，干燥条件影响。通过调节pH，材料可以进行自修复和再生，材料能够进行至少六次修复，六

8、次修复后总修复效率83.8%。由于材料由壳聚糖组成，并且含有大量可以淬灭自由基的邻苯二酚基团，材料具有阻燃性。由该材料制备的多孔薄膜，具有亲水性和水下超疏油性，可以实现油水混合物的高效分离，分离效率高达99%。本研究通过引入牺牲键，制备出高强度的高分子材料，并且将利用邻苯酚和