微波辅助铁酸铋制备与催化氧化新兴污染物BPA和PFOA性能研究.pdf

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1、博士学位论文微波辅助铁酸铋制备与催化氧化新兴污染物BPA和PFOA性能研究STUDYONMICROWAVE-ASSISTEDPREPARATIONOFBiFeO3ANDPROPERTIESOFCATALYTICOXIDATIONONEMERGINGCONTAMINANTSBPAANDPFOA李硕哈尔滨工业大学2018年3月国内图书分类号:X592学校代码:10213国际图书分类号:502密级:公开工学博士学位论文微波辅助铁酸铋制备与催化氧化新兴污染物BPA和PFOA性能研究博士研究生：李硕导师：王鹏教授副导师郑永杰教授申请学位：工学

2、博士学科：环境科学与工程所在单位：环境学院答辩日期：2018年3月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:X592UniversityCode:10213U.D.C:502SecretLevel:PublicDissertationfortheDoctoralDegreeinEngineeringSTUDYONMICROWAVE-ASSISTEDPREPARATIONOFBiFeO3ANDPROPERTIESOFCATALYTICOXIDATIONONEMERGINGCONTAMINANTSBPAANDPFOAC

3、andidate：LiShuoSupervisor：Prof.WangPengViceSupervisor：Prof.ZhengYongjieAcademicDegreeAppliedfor：DoctorofEngineeringEnvironmentalScienceandSpeciality：EngineeringAffiliation：SchoolofEnvironmentDateofDefence：March,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnol

4、ogy摘要摘要新兴有机污染物由于分布范围广、难降解和具有毒性富集性，对生态环境和人类健康影响很大，已经成为全球范围内关注的焦点。光催化和类Fenton催化氧化技术是目前去除新兴污染物的主要降解技术，如何制备高效、安全、稳定且实用的催化材料是提高该技术实际应用的关键问题。本文采用微波辅助水热法制备以泡沫镍（NF）为载体，铅离子（Pb2+）和石墨烯（rGO）共掺杂的铁酸铋（BiFeO3）催化材料（Pb-BiFeO3/rGO@NF），建立以新兴污染物双酚A（BPA）和全氟辛酸（PFOA）为目标物的光催化氧化体系和微波强化类Fenton催化

5、氧化体系，并探讨Pb-BiFeO3/rGO@NF催化材料在光催化体系和微波强化类Fenton体系的作用机制。基于微波辐射技术采用微波辅助水热法制备了铅掺杂铁酸铋（Pb-BiFeO3）催化材料，解决传统水热法制备BiFeO3催化材料耗时长及催化性能差的问题。利用响应曲面法对制备工艺进行优化，得到最佳工艺参数为：Bi/Fe的摩尔比为1，掺杂金属为Pb2+其添加量为1.88wt%，分散剂为聚乙二醇（PEG6000）其添加量为1.0g/L，氢氧化钠（NaOH）添加量为3.26g/L，微波水热制备温度和时间分别为190oC和30min。得到P

6、b-BiFeO3催化材料为钙钛矿结构，孔径为7.8nm，比表面积为67.7m2/g。采用100W汞灯辐照120min时，对浓度为20mg/L的BPA降解率可达到98.5%。从形貌、晶型、比表面积及官能团等多种表征方法对比微波辅助水热法与传统水热法制备的催化材料，明确了微波辅助水热法的优势，探讨了微波的作用机制。结果表明，微波与Pb2+的共同作用强化了BiFeO3纳米颗粒的晶型，减小了粒径，增加了比表面积，并提高了Pb-BiFeO3催化材料的催化性能。为了进一步提高Pb-BiFeO3催化材料的催化性能和实际应用性，采用微波辅助水热法制

7、备以NF作为载体，将rGO掺入Pb-BiFeO3纳米颗粒的催化材料。在rGO添加量为0.7wt%，Pb-BiFeO3/rGO与NF质量比1，NaOH添加量为3.26g/L，微波水热制备温度和时间分别为190oC和30min时，成功制备具有催化性能高、易回收及循环使用性稳定等优点的Pb-BiFeO3/rGO@NF催化材料。基于Pb-BiFeO3/rGO@NF催化材料分别建立光催化氧化去除水中BPA工艺和微波强化类Fenton催化氧化水中PFOA工艺。在光催化体系中处理初始浓度为20mg/L的BPA，添加1.0g/LPb-BiFeO3/

8、rGO@NF催化材料，反应60min可去除水中96.7%的BPA并达到64.8%的矿化度；在微波强化类Fenton催化体系中处理初始浓度为10mg/L的PFOA，调节pH值至5，添加1.2g/L的Pb-BiFeO3/rGO催化材料，添