层状二硫化钼—石墨烯电极材料的制备及电化学性能研究

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1、分类号：N3密级：无UDC：31学校代码：11065硕士学位论文层状二硫化钼-石墨烯电极材料的制备及电化学性能研究张坤杰指导教师孙红教授学科专业名称工业催化论文答辩日期2016年5月28日摘要构造新型的第三代电化学生物传感器，需要利用合适的方法把新材料制备成新型的电化学生物传感界面，保持氧化还原蛋白质的较高活性，研究其在该传感界面上的电化学性质。层状的纳米材料拥有开放的结构、规整的结构，为氧化还原蛋白质的固定化提供了新的思路。基于此，本论文将肌红蛋白（Mb）包埋于层状的二硫化钼-石墨烯(MoS2-graphene)复合材料及Nafion中，制备出一种灵敏

2、的电化学生物传感器。本文的主要内容如下：先在玻碳电极上修饰MoS2-graphene的混合物，然后分别在混合溶液表面涂布Mb和一层Nafion保护膜，形成稳定的复合膜修饰电极。采用扫描电子显微镜，傅里叶变换红外光谱，紫外-可见吸收光谱及各种电化学方法对制得的层状薄膜进行表征。紫外-可见吸收光谱的实验结果说明：Mb在层状MoS2-graphene/Nafion膜中保持了其原有的结构。在pH=7.0的缓冲溶液中，层状MoS2-graphene/Nafion膜修饰电极在-0.38V处出现了一对峰形良好且接近可逆的氧化还原峰。通过对方波伏安法所-1得到的数据进行

3、非线性拟合得出其电子传递速率常数（ks）为60.0s，这可能是由IIIII于MoS2与graphene的协同作用能够很好地实现Mb的直接电化学。Mb中Fe/Fe0'的式电势E，在pH4.0到11.0的范围内，与缓冲溶液的pH线性相关，且直线的-1斜率为-50.0mVpH，证明此氧化还原过程属于单电子单质子传递过程。此外，该传感器对过氧化氢（H2O2）、氧气（O2）、亚硝酸钠（NaNO2）和三氯乙酸（TCA）等物质均表现出良好的催化性能。结果表明此方法构筑的电化学传感器具有灵敏度高、选择性好、生物催化性能稳定等优点，这为层状MoS2-graphene在传感

4、器和其他电化学装置中的应用提供了新的契机。关键词：二硫化钼；石墨烯；肌红蛋白；电化学生物传感器IAbstractThemainpurposeofthisworkistostudythefabricationofthethird-generationelectrochemicalbiosensorsbyusingpropermethodtoexplorethenovelmaterialsinthefabricationofbioelectrochemicalinterfaceandevaluatingtheresultingbiosensors.Theop

5、enandregularstructureoflayerednanomaterialsprovidesnewthoughtsfortheimmobilizationofredoxproteins.Inthiswork,asensitivebiosensorwasfabricatedbyincorporatingmyoglobin(Mb)withinlayeredMoS2-grapheneandNafioncompositefilm.Themaincontentsofthisworkaregivenasfollows：ThemixtureofMoS2and

6、graphenedispersionwascastontheelectrodesurface.Then,MbandNafionweredecoratedonthesurfaceoflayeredMoS2-graphenecompositemodifiedelectrodesequentially,andformedastablefilm.Thelayeredfilmswerecharacterizedbyscanningelectronmicroscopy(SEM),Fouriertransforminfraredspectroscopy(FT-IR),

7、UV-visspectrum(UV-vis)andvariouselectrochemicaltechniques.UV-visspectrumdemonstratedthatMbretaineditssecondarystructuresimilartoitsnativestatesafterincorporatedwithinlayeredMoS2-graphene/Nafionfilm.Effectivedirectelectrontransfer(DET)ofMbwasrealizedwiththepresenceofapairofwelldef

8、inedandnearlyreversiblepeaksatabout-0.38