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时间:2019-03-17
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1、分类号密级硕士学位论文题目:基于新型纳米材料的双酚A电化学传感器研究英文并列题目:ThestudyofelectrochemicalsensorforbisphenolAbasedonnewnano-materials研究生:郭晓飞专业:营养与食品卫生学研究方向:食品检测导师:王周平指导小组成员:吴世嘉段诺马小媛夏雨学位授予日期:2016年6月答辩委员会主席:张灏教授江南大学地址:无锡市蠡湖大道1800号摘要摘要双酚A(BPA)广泛存在于饮料包装瓶、罐头食品容器、婴儿奶瓶和塑料水杯等日常生活可接触到的塑料
2、制品中。而研究表明,BPA是一种内分泌干扰素,对人类的生殖系统、心血管系统、免疫系统等产生巨大潜在危害。传统BPA检测方法易受干扰因素影响,需专业人员操作、设备昂贵和样品前处理繁琐耗时等等,越来越不能满足现实社会中对其快速、灵敏、廉价的需求。近年来,由于具备检测快速灵敏、操作简单、成本低廉等优点,电化学传感器和基于纳米材料的传感器性能优化成为广泛研究的热点,同时研究发现上转换纳米材料具有稳定的光化学性质和良好的生物兼容性,可以作为电致化学发光传感器的新型电致化学发光材料,分子印迹材料则可以克服传统方法的样
3、品前处理,稳定性好,易于长期储存。因此本文依据电化学分析方法,基于上转换纳米材料和磁性分子印迹聚合物的研究和应用,针对BPA的快速灵敏检测展开一系列研究工作:首先,构建了基于上转换纳米材料的BPA电致化学发光适配体传感器(ECLaptasensor)。应用电沉积方法将纳米金修饰到玻碳电极上,通过金硫键作用将巯基化BPA适配体固定到纳米金修饰的电极上,BPA适配体再与上转换纳米材料上修饰的适配体互补短链杂交形成双链结构,得到检测BPA的电致化学发光适配体传感器,该传感器具有强而稳定的电致化学发光信号。当有靶
4、物质BPA存在时,适配体将其捕获,互补短链从传感器上脱落,电极表面的上转换纳米材料减少,导致信号强度变化,实现对BPA的定量检测。在最佳的检测条件下,BPA浓度在0.05~100ng/mL范围内,传感器的电致化学发光强度与BPA浓度对数值具有良好的线性关系,回归方程为y=-1617lg(x)+3614(R2=0.9963),检测限为0.009ng/mL(S/N=3),检测时间为35min。同时,通过特异性和重现性分析、实际样品检测及加标回收实验,证明本方法可以应用于实际样品的检测。其次,构建了基于磁性分子
5、印迹聚合物的BPA阻抗型电化学传感器。制备对BPA有特异性识别位点的磁性分子印迹聚合物(MMIPs),随后利用全氟磺酸(Nafion)的强大粘结力将MMIPs修饰到电极上,由于MMIPs球型粒子表面具有与BPA分子大小形状匹配的印迹位点,当有靶物质BPA存在时,靶物质会印迹到MMIPs粒子表面,进而引起阻值的变化,以此实现对BPA的定量分析。在最佳的检测条件下,BPA浓度在0.01~100ng/mL范围内,传感器的阻值大小与BPA浓度对数值具有良好的线性关系,回归方程为y=1292lg(x)+303(R2
6、=0.9909),检测限为0.002ng/mL(S/N=3),检测时间为40min。同时,通过特异性和重现性分析、实际样品检测及加标回收实验,证明本方法可以应用于实际样品的检测。关键词:BPA;上转换纳米材料;电化学发光适配体传感器;分子印迹聚合物;阻抗型电化学传感器IAbstractAbstractBisphenolA(BPA)iswidelyusedinbabybottles,watercontainers,cannedfoodcontainersandsealants.However,extensi
7、vestudieshaveindicatedthatbisphenolAisharmfultohumanreproductivesystem,neurochemicalsystemandimmunesystem.TraditionaldetectionmethodsofbisphenolArequirehighpurification,longrunningtime,expensiveandcomplexequipment,andprofessionalperson,whichcan'tmeetthene
8、edsofsocialreality.Inrecentyears,electrochemicalsensorshavebeenwidelystudied,becauseofitsrapiddetection,highsensitivity,simpleoperation,diversifiedanalysismethod,lowcostandeasytosave.Atthesametime,upconversionnanoma
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