镧改性碳纳米管材料的制备与吸附除磷效能研究.pdf

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1、硕士学位论文镧改性碳纳米管材料的制备与吸附除磷效能研究PREPRATIONOFLANTHANUM-MODIFIEDCARBONNANOTUBEMATERIALSANDSTUDYONADSORPTIVEPHOSPHORUSREMOVALEFFICIENCY代世宇哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号:TU991.2学校代码:10213国际图书分类号:628.1密级:公开工学硕士学位论文镧改性碳纳米管材料的制备与吸附除磷效能研究硕士研究生:代世宇导师:崔福义教授申请学位:学术硕士学科:市政工程所

2、在单位:环境学院答辩日期:2018年6月授予学位单位:哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TU991.2U.D.C:628.1DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringPREPRATIONOFLANTHANUM-MODIFIEDCARBONNANOTUBEMATERIALSANDSTUDYONADSORPTIVEPHOSPHORUSREMOVALEFFICIENCYCandidate:DaiShiyuSupervisor:Prof.CuiFu

3、yiAcademicDegreeAppliedfor:MasterofEngineeringSpeciality:MunicipalEngineeringAffiliation:SchoolofEnvironmentDateofDefence:July,2018Degree-Conferring-Institution:HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要水是生命之源,饮用水的生物安全问题已经严重威胁到当今社会的发展以及人类的生存。磷,作为一种

4、重要的营养素,是生物生长所必须的一种元素。饮用水的生物稳定性自上个世纪被提出就逐渐为人关注。控制水中磷元素含量,是一种高效且易实现的抑制管网中细菌再生的方法。因此,如能控制饮用水中磷含量,则能有效控制饮用水水质生物稳定性。目前的水中除磷方法有很多,但优缺点各异。吸附法作为一种较为较为高效经济的方法,受到广泛关注。而吸附除磷方法的核心就在于吸附剂的选择。因此,本课题研究了具有较高吸附容量的吸附剂,并对吸附剂的吸附除磷效能进行实验研究。本研究首先利用简单易行的湿浸法对碳纳米管进行改性制备得到载镧碳纳

5、米管,再通过抽滤法制备得到载镧碳管薄膜。采用常规的表征手段吸附载镧碳管材料进行表征。通过XPS、XRD、FTIR对粉末状改性吸附剂的检测,说明在制备过程中成功将镧元素以氢氧化镧的形式负载到了碳纳米管上。并初步对载镧碳纳米管进行除磷效能探究。载镧碳管吸附剂对水中磷元素的吸附行为适合用准二级吸附动力学模型来描述,但是高温的条件下物理吸附可能在相对更多地占据了整个吸附过程主体部分,而pH值对吸附行为的机理影响较小;该吸附剂同时满足两种等温吸附模型,理论吸附容量达到160mgP/g。通过热力学分析,说明

6、吸附反应过程是自发的熵增的放热反应。随后采用抽滤法制备厚度约为30µm左右的载镧碳管薄膜,通过单因素实验的探究,发现吸附反应的诸多条件中,吸附时长、初始磷元素与吸附剂的吸附量呈现正相关的关系,吸附剂投量则与载镧碳管薄膜的吸附量呈现负相关的关系;吸附材料的去除效果随着pH值得增加先缓慢上升后迅速下降,在pH为5时最大,在2-8之间可以稳定在80mgP/g左右;研究了四种共存阴离子,均对磷元素的去除有一定的抑制作用,其中碳酸根离子的抑制作用最为显著。最后对载镧碳管薄膜吸附除磷效能进行了实验研究。通过

7、吸附动力学实验分析,在25度条件下,载镧碳管薄膜对磷元素的吸附用两种吸附动力学模型拟合都具有很好的相关性,准一级动力学拟合相关系数略高,这与粉末状吸附剂有所区别。在温度上升或者pH值增大的条件下,载镧碳管薄膜对磷元素的吸附更适合用准二级动力学来描述。通过吸附等温线实验分析,载镧碳管薄膜吸附剂的吸附过程更符合弗兰德里希吸附等温线模型,理论饱和吸附量达到-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文145mgP/g。通过热力学实验分析说明吸附反应过程是自发的熵增的放热反应。通过吸附前后材料的表征研究,证明磷酸

8、根通过将材料表面的-OH基团取代形成了内层配合物这一过程被吸附在吸附剂上。针对低浓度的磷元素,载镧碳管薄膜依然能够起到很好的吸附除效果。关键词:吸附;除磷;镧;碳纳米管;生物稳定性-II-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractWateristhesourceoflife.Theproblemofthebiologicalsafetyofdrinkingwaterhasseriouslythreatenedthedevelopmentoftoday’ssocietyandthesurviv

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