镍钴硫化物超级电容器电极材料的制备及其电化学性能的研究

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1、硕士学位论文镍钴硫化物超级电容器电极材料的制备及其电化学性能的研究STUDYONTHESYNTHESISANDELECTROCHEMICALPERFORMANCEOFNiCo2S4ASELECTRODEMATERIALSFORSUPERCAPACITORS王毅恒哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：TG454学校代码：10213国际图书分类号：621.791.1密级：公开工程硕士学位论文镍钴硫化物超级电容器电极材料的制备及其电化学性能的研究硕士研究生：王毅恒导师：亓钧雷教授申请学位：工程硕士学科：材料工程所在单位：材料科学与工程学院答辩日期：20

2、18年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TG454U.D.C:621.791.1DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringSTUDYONTHESYNTHESISANDELECTROCHEMICALPERFORMANCEOFNiCo2S4ASELECTRODEMATERIALSFORSUPERCAPACITORSCandidate：WangYihengSupervisor：Prof.QiJunleiAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeri

3、ngSpeciality：MaterialsEngineeringAffiliation：SchoolofMaterialsScienceandEngineeringDateofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工程硕士学位论文摘要超级电容器是一种新型的储能器件，凭借功率密度高、充放电速度快、循环寿命长、环境友好等优点拥有着广泛的应用前景。但是较低的能量密度成为制约其实际应用的关键问题。作为超级电容器的核心，电极材料的电化学性

4、能对超级电容器的储能性能有着决定性的影响。镍钴硫化物作为一种过渡金属基硫化物电极材料，凭借理论比电容值高、原材料来源丰富、成本低等优点成为一种十分有潜力的超级电容器电极材料。然而活性位点有限、反应动力学过程较为缓慢等问题使其倍率性能、实际比电容值、循环稳定性等电化学性能较差，仍需要进一步改善。针对以上问题，本论文从构建核壳结构的复合电极材料和元素掺杂两个角度出发来制备高性能镍钴硫化物电极材料。为了提高镍钴硫化物的比电容值和稳定性，采用一步水热法通过简单、精确地控制硫源的浓度，成功地合成了在泡沫镍基底上原位生长的纳米核壳结构的NiCo2S4@Ni3S2复

5、合电极材料。该电极材料主要由垂直取向的NiCo2S4核心及Ni3S2纳米片外壳组成。核壳结构和集成电极结构赋予其更多的电活性位点，电子高速传输路径和与电解质的大面积接触。作为超级电容器的自支撑电极，该复合电极在5mAcm-2的电流密度下具有9.1Fcm-2的比电容值，表现出良好的导电性、倍率性能和循环稳定性。为了有效改善镍钴硫化物本身的电化学性能，通过在管式炉中进行磷化处理的方法制备P掺杂NiCo2S4电极材料(P-NiCo2S4)，并研究P掺杂对NiCo2S4电极材料组成结构和电化学性能的影响。实验结果表明，磷化处理后NiCo2S4中的部分S原子被P

6、原子所取代，适量的P掺杂不会改变NiCo2S4电极材料的形貌和结构。与NiCo-12S4原始样相比，P-NiCo2S4电极材料表现出更好的电化学性能，在0.5Ag的电流密度下具有2080Fg-1的高比电容值，更好的循环稳定性和更低的电荷转移电阻。而且，组装的P-NiCo-12S4//AC非对称超级电容器在750WKg的功率密度下具有42.1Whkg-1的较高能量密度。最后在碳布基底上直接合成了具有可控组分的自支撑镍钴硫/硒化物纳米管，通过引入硒元素来提高镍钴硫化物的电化学性能。整个合成过程主要是在碳布生长镍钴前驱体，随后在S/Se蒸气下进行硫化/硒化反

7、应。实验结果表明，在镍钴硫化物掺杂适量的硒可以增加电化学活性表面积并降低电荷转移电阻。与NiCo2S3.6材料相比，NiCo-1-12S2.2Se1.8电极材料在2.5Ag的电流密度下具有1739Fg的高比I哈尔滨工业大学工程硕士学位论文电容值，具有更好的循环稳定性和导电性。组装的NiCo2S2.2Se1.8//AC非对称超级电容器在1501WKg-1的功率密度下具有39.6Whkg-1的较高能量密度。关键词：超级电容器；镍钴硫化物；核壳结构；复合电极材料；元素掺杂II哈尔滨工业大学工程硕士学位论文AbstractWiththeadvantagesof

8、highenergydensity,rapidcharge/discharge,longcyc