碳纤维_乙烯基酯树脂界面设计及其作用机理研究

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1、博士学位论文碳纤维/乙烯基酯树脂界面设计及其作用机理研究RESEARCHONINTERPHASEDESIGNOFCARBONFIBER/VINYLESTERRESINANDTHEINTERACTIONMECHANISM焦卫卫哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：TG405学校代码：10213国际图书分类号：621.791密级：公开工学博士学位论文碳纤维/乙烯基酯树脂界面设计及其作用机理研究博士研究生：焦卫卫导师：刘文博教授申请学位：工学博士学科：材料学所在单位：材料科学与工程学院答辩日期：2018年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TG405U.

2、D.C:621.791DissertationfortheDoctoralDegreeinEngineeringRESEARCHONINTERPHASEDESIGNOFCARBONFIBER/VINYLESTERRESINANDTHEINTERACTIONMECHANISMCandidate：JiaoWeiweiSupervisor：Prof.LiuWenboAcademicDegreeAppliedfor：DoctorofEngineeringSpeciality：MaterialsScienceAffiliation：SchoolofMaterialsSci.&Eng.Date

3、ofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology摘要摘要碳纤维增强树脂基复合材料以轻质、高强和可设计性强等优点成为汽车轻量化的首选替代材料。乙烯基酯树脂的固化速率快，成型加工性能好，能够满足汽车零部件的生产需求。因此碳纤维增强乙烯基酯树脂（CF/VE）复合材料在汽车轻量化中具有广阔的应用前景。但CF/VE复合材料界面的结合强度较低，影响了复合材料的整体性能。针对上述问题，本论文采用碳纤维表面接枝改性法、乙烯基酯树脂共混迁移法和不饱和上浆剂处理三种方法对CF/VE复合材料的界面进行

4、了改性，分析了不同界面的作用机理，建立了界面微观结构与复合材料宏观性能的对应关系。碳纤维表面的上浆剂为环氧上浆剂，其与乙烯基酯树脂的分子结构相近，但固化机理不同，导致CF/VE复合材料的界面缺乏化学键的连接，界面结合强度较低。通过碳纤维表面上浆剂接枝改性的方法在不影响碳纤维自身强度的前提下实现了纤维表面的乙烯基官能团化。分子模拟结果表明，丙烯酰胺与碳纤维表面的单位原子结合能最强，与环氧上浆剂反应的驱动力最大。最终确定接枝改性剂为1.0%的丙烯酰胺水溶液，反应条件为80℃下反应10分钟。接枝改性后，碳纤维与树脂基体间形成化学键连接，复合材料的界面剪切强度提高了78.65%。基于碳纤维

5、表面对丙烯酰胺分子的定向吸附作用，采用乙烯基酯树脂共混迁移法对CF/VE复合材料的界面进行了改性。建立了脱浆碳纤维/乙烯基酯树脂和上浆碳纤维/乙烯基酯树脂界面模型，分子动力学模拟研究了乙烯基酯树脂与碳纤维表面的相互作用。结果表明，脱浆碳纤维与上浆碳纤维表面都形成了结构与性能完全不同于树脂基体的界面层，上浆碳纤维表面界面层的厚度大于脱浆碳纤维表面。在两个界面层内，丙烯酰胺都具有较大的浓度，结合树脂基体及界面层中的元素组成，证明了丙烯酰胺向碳纤维表面的迁移。迁移驱动力为来自纤维表面及其它树脂单体的范德华力以及静电相互作用的合力。动力学模拟平衡后，两种碳纤维与乙烯基酯树脂的界面相互作用能

6、都明显下降。在树脂固化过程中，迁移到界面区域的丙烯酰胺分子能够将碳纤维与乙烯基酯树脂通过化学键连接，提高复合材料的界面结合强度，其中上浆碳纤维增强复合材料的界面剪切强度提高了83.96%。该方法能够避免表面接枝改性对碳纤维加工性能的影响，提高界面化学键连接的均匀性。设计并制备了一种乳液型碳纤维不饱和上浆剂，上浆剂的主浆料N-(4,4'-二氨基二苯甲烷)-2-甲基丙烯酸羟丙酯（DMHM）由4,4'-二氨基二苯甲烷与甲-I-哈尔滨工业大学工学博士学位论文基丙烯酸缩水甘油酯通过化学反应合成。分子动力学模拟对比分析了环氧上浆剂、接枝改性环氧上浆剂和不饱和上浆剂在界面的作用以及对界面性能的影

7、响。结果表明DMHM与碳纤维表面的结合强度最大，且在液态乙烯基酯树脂中具有良好的溶胀作用。上浆处理后的碳纤维外观和加工性能良好，表面极性官能团的数量明显增加，表面能增大了57.35%。复合材料的界面剪切强度提高了96.56%。界面改性后，CF/VE复合材料的层间剪切强度得到明显提升，其中碳纤维表面接枝改性后提高了43.50%，乙烯基酯树脂共混改性后提高了55.61%，不饱和上浆剂处理后提高了66.07%。界面改性后，复合材料的II型层间断裂韧性也得到了明显增强，采用接