聚酰胺复合膜功能层抗污染调控机制研究

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1、博士学位论文聚酰胺复合膜功能层抗污染调控机制研究ANTIFOULINGMODIFICATIONSANDMECHANISMSOFSURFACEFUNCTIONALLAYEROFPOLYAMIDETHIN-FILMCOMPOSITEMEMBRANES刘彩虹哈尔滨工业大学2018年3月国内图书分类号：TU992.3/X703.1学校代码：10213国际图书分类号：628.3密级：公开工学博士学位论文聚酰胺复合膜功能层抗污染调控机制研究博士研究生：刘彩虹导师：袁一星教授副导师：马军教授申请学位：工学博士学科：市政工程所在单位：环境学院答辩日期：2018年

2、3月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TU992.3/X703.1U.D.C:628.3DissertationfortheDoctoralDegreeinEngineeringANTIFOULINGMODIFICATIONSANDMECHANISMSOFSURFACEFUNCTIONALLAYEROFPOLYAMIDETHIN-FILMCOMPOSITEMEMBRANESCandidate：CaihongLiuSupervisor：Prof.YixingYuanViceSupervisor：Prof.JunMaAcad

3、emicDegreeAppliedfor：DoctorofEngineeringSpeciality：MunicipalEngineeringAffiliation：SchoolofEnvironmentalEngineeringDateofDefence：March,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology摘要摘要水资源短缺和水环境污染共同构成了水资源危机，是当今社会面临的巨大挑战之一。膜技术由于其分离效率高，能源消耗低，适用范围广，易操作管理等优势，被广泛应用于

4、水质净化和海水淡化，在应对水资源危机中发挥着至关重要的作用。聚酰胺复合膜（Thin-filmcomposite，TFC）由于其优良的透水性和选择性，在全球的反渗透、纳滤和正渗透的生产及应用领域均占据主导地位，使膜技术得到了空前的发展。但是，聚酰胺TFC膜由于其自身特性，极易污染，会导致产水量降低，能耗增加，缩短膜的使用寿命，并增加投资运行成本。开发抗污染聚酰胺TFC膜是对抗膜污染问题最根本可行的解决办法，也是保障相应膜技术长期稳定运行的关键。本文主要针对TFC膜污染，开发能够有效减轻膜污染的功能层改性材料及结构，并对相应的抗污染机理进行了系统性的

5、探讨。本研究的第一部分通过表面涂覆的方式将亲水性的纳米二氧化硅（SilicaNanoparticles,SiNPs）修饰到聚酰胺TFC膜表面，以提高膜的抗有机污染的效能。实验采用N-三甲氧基甲硅烷基丙基-N,N,N-三甲基氯化铵（TMAC）和3-氨基丙基三乙氧基硅烷（APTMS），分别对SiNPs进行硅烷化修饰，再通过静电吸附作用，将改性后的纳米二氧化硅涂覆到TFC膜表面。首先针对两种SiNPs悬浮液的浓度和pH进行了优化，采用的浓度为0.3wt%，0.03wt%，0.003wt%，0.0003wt%，pH为3，5，7，9。研究表明，TMAC-S

6、iNP-TFC和APTMS-SiNP-TFC膜的最优改性条件分别为0.003wt%、pH7，和0.03wt%、pH7，能够在经济有效的前提下使SiNPs接枝覆盖率最大且膜亲水性最高。接下来对最优改性膜的表面特性以及传质性能进行了探讨。最后，模拟实际水体，采用高浓度海藻酸钠作为典型有机污染物，对膜的抗污染行为进行了评价，研究表明，两种改性膜能在相同程度上有效降低膜的有机污染，本研究中，污染程度降低了大概29%，膜抗污染性能的增加主要归因于膜亲水性的大幅提高。两性离子聚合物由于其良好的抗污染潜力，近年来受到广泛关注。本研究的第二部分主要探讨了在聚酰胺

7、TFC膜表面接枝两性离子聚合物后抗有机污染的能力。实验采用原子转移自由基聚合反应（AtomTransferRadicalPolymerization，ATRP），使得两性离子单体磺基甜菜碱丙烯酸甲酯（sulfobetainemethacrylate，SBMA）在聚酰胺TFC膜表面生长上一层致密的两性离子聚合物刷PSBMA，并模拟实际动态污染情况，对膜的抗污染性能进行了系统化研究。在完成膜表面接枝改性后，采用扫描电镜、傅里叶变换红外光谱、Zeta电势、-I-哈尔滨工业大学工学博士学位论文接触角等表征手段，对膜接枝前后的表面特性进行了广泛表征，确认了

8、PSBMA被成功接枝到TFC膜表面，并分析了接枝改性对膜传质性能的影响。静态蛋白吸附实验表明接枝上PSBMA后，TFC膜的非特异性吸附污