Na-铝硅酸盐聚合物对Sr2+的固封作用研究

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1、硕士学位论文Na-铝硅酸盐聚合物对Sr2+的固封作用研究2+STUDYONIMMOBILIZATIONOFSrBYNa-BASEDGEOPOLYMER贾玲玉哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：TG331学校代码：10213国际图书分类号：621密级：公开工学硕士学位论文Na-铝硅酸盐聚合物对Sr2+的固封作用研究硕士研究生：贾玲玉导师：贾德昌教授申请学位：工学硕士学科：材料学所在单位：材料科学与工程学院答辩日期：2018年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TB331U.D.C:621DissertationfortheMasterDegreeinEngin

2、eering2+STUDYONIMMOBILIZATIONOFSrBYNa-BASEDGEOPOLYMERCandidate：JiaLingyuSupervisor：Prof.JiaDechangAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：MaterialsScienceAffiliation：SchoolofMaterialsScienceandEngineeringDateofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈

3、尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要针对传统水泥和玻璃陶瓷固封体在固封放射性锶离子（Sr2+）存在的固封率低、制备工艺复杂的难题，本文开发了新型Sr2+固封用钠离子激发铝硅酸盐聚合物（geopolymer-Na，NaGP），并采用非放射性87Sr2+模拟放射性90Sr2+，系统研究了Sr2+含量、高温处理温度和B2O3含量对NaGP组织结构和力学性能的影响规律，以及NaGP及其陶瓷化产物在不同存储环境下对Sr2+的固封性能，并揭示其固封机理。研究结果表明，将Sr(NO3)2引入NaGP中固化后生成不规则颗粒状的SrCO3，导致NaGP表现出更为疏松的显微组织，并造成其力学性能显著下降，以力学性能为

4、指标NaGP对Sr(NO3)2的最大固封量为14.22wt%；与水泥相比，NaGP对Sr2+的固封效果更为显著，尤其在Sr2+含量低于5.89wt%时，这是因为NaGP的固封机制主要为化学吸附和形成难溶的SrCO3沉淀，而水泥对锶离子的固封主要以物理吸附为主。将室温下的NaGP进行高温处理，可实现NaGP的陶瓷化转变。随着处理温度升高，NaGP物相组成逐渐由室温下非晶态转化为晶态，其显微形貌也逐渐由无定型的凝胶状组织逐步过渡到晶粒密集堆积的组织结构，而显气孔率表现出先升高再降低的变化规律，这主要是由于NaNO3在升温过程分解导致气孔产生而后又发生烧结致密化导致。NaGP在不同存储环境下的抗浸出

5、性能因处理温度不同而变化较大，其中，经1200℃处理后的NaGP的抗浸出性能最好，800℃和1000℃处理后的NaGP的抗浸出性能表现较差。这主要由不同温度下的组织状态和Sr2+的存在形式决定。高温处理的NaGP对Sr2+的固封机制主要包括形成晶态SrSiO3、Sr非晶态化和固溶。向NaGP中引入B2O3可降低其陶瓷化转变温度。室温下掺B2O3的NaGP抗压强度随B2O3含量增加逐渐提高，当B2O3含量达到4.0wt%时，其抗压强度为27MPa，比未掺入B2O3的NaGP提高16MPa，这主要是因为B2O3可加快NaGP的反应进程进而使其微观组织更加致密。另外，B2O3含量为4.0wt%时，其

6、陶瓷化转变温度为685℃，比未掺入B2O3的NaGP降低162℃。高温下液相B2O3的存在可显著提高NaGP固相颗粒的扩散和迁移速率，故可使其陶瓷化转变温度降低。B2O3的掺入还会使高温处理的NaGP抗浸出性能略有提高，这主要由B2O3促进组织烧结致密化导致。但在B2O3的含量为0.5-4.0wt%的范围内，NaGP抗浸出性能与B2O3的掺入量无关。B2O3的引入不影响NaGP在不同I哈尔滨工业大学工学硕士学位论文存储环境下的浸出行为变化规律。关键词：Na-铝硅酸盐聚合物；高温处理；Sr2+；固封机理；B2O3II哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractAnewsodiumion-exc

7、itedgeopolymer(Na-basedgeopolymer,NaGP)onSr2+immobilizationispreparededtosolutetheproblemoftraditionalcementandglass-ceramicimmobilizationtechnologywithlowimmobilizingfractionandcomplicatedpreparation