银改性复合氧化物催化氧化烟气中零价汞的研究

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1、学科代码编号申请上海交通大学博士学位论文银改性复合氧化物催化氧化烟气中零价汞的研究学校：上海交通大学院系：环境科学与工程学号：0111609021博士生：赵松建导师：晏乃强工程领域：环境工程上海交通大学环境科学与工程学院二零一五年六月ADissertationSubmittedtoShanghaiJiaoTongUniversityfortheDegreeofPhilosophyDoctorTHEPERFORMANCERESEARCHOFAGMODIFIEDCATALYSTSONTHECATALYTICOXIDATION

2、OFGASEOUSELEMENTALMERCURYAuthor:ZhaoSongjianAdvisor：Prof.YanNaiqiangSpecialty:EnvironmentalEngineeringSchoolofEnvironmentalScienceandEngineeringShanghaiJiaoTongUniversityJune,2015上海交通大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或

3、集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日上海交通大学学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权上海交通大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在年解密后适用本授权书。本学位论文属于不保密。

4、（请在以上方框内打“√”）学位论文作者签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日上海交通大学博士学位论文摘要银改性复合氧化物催化氧化烟气中零价汞的研究摘要燃煤过程所造成的汞排放及污染问题，近年来已引起国际社会的广泛关注。为此，我国修订了《火电厂大气污染物排放标准》（GB13223-2011），并对燃煤电厂的02+汞排放提出了具体限制要求。将烟气中的零价汞（Hg）氧化为二价汞（Hg），继0而通过现有的空气污染控制装置进行联合去除，是目前去除Hg的较好的方法。针对我国燃煤氯含量普遍较低及传统催化剂较窄的活性温度窗口等问题，

5、开发高效及宽活性温度窗口的催化剂具有重要意义。0本文通过掺杂银（Ag）作为改性组分，旨在研制能对Hg高效转化的催化剂，0通过氧化实验对其去除Hg的性能进行评价，并考察了温度及烟气组分对催化剂性能的影响，同时通过物理化学表征以及汞和氯的活性分析，进而探讨催化剂在不同0温度区间氧化Hg的机制，为催化剂的实际应用提供理论依据。论文主要得到了以下结论：01.采用Ag改性V2O5-TiO2（V-Ti）催化剂来提高催化剂氧化Hg的性能，并通过添加分散剂来获得均匀分散的银纳米颗粒以进一步提高催化剂的氧化能力。研究发现在催化剂制备过程中

6、，添加聚乙烯吡咯烷酮（PVP）可以进一步提高银纳米颗粒的分散度，且制备的银纳米颗粒尺寸更小，更有利于Ag，V和Ti元素的协同作用而具有最高的催化效率，而当添加离子液体（[bmim][BF4]）后，则产生较大的银纳米0颗粒，导致催化剂的比表面积变小，催化氧化Hg性能比Ag-V-Ti稍差些；银物种主要以金属银的形态存在，其本身的氧化性能不高，主要作为助催化剂来提高活性组分钒的氧化能力。2.采用银改性一系列选择性催化还原（SCR）催化剂，并考察了复合催化剂的0氧化Hg性能。结合表征结果及氧化实验，发现V2O5-MoO3-TiO

7、2(V-Mo-Ti)氧化的效率比V2O5-WO3-TiO2(V-W-Ti)高，元素钼具有抗硫的特性，加银能进一步增强V-Mo-TiI上海交通大学博士学位论文摘要①0的性能，5ppmvHCl时，掺杂0.5%Ag可以达到90%的氧化Hg效率，催化效率提高20-40%左右，活性温度窗口也得到拓宽（150-450℃）；Ag和Mo增强了催化0剂吸附Hg的能力；Ag-Mo/V-Ti在只有氧气（O2）和氮气（N2）存在时也具有一定0的氧化能力，且低温性能更好，HCl是反应的主要催化组分；Ag-Mo/V-Ti氧化Hg在低温时发生Semi

8、-Deacon反应，而高温时发生Full-Deacon反应，此外，吸附的氧0气和活性氧也可以氧化Hg生成氧化汞，继续和氯化氢反应生成氯化汞。03.采用银改性MoO3-TiO2(Mo-Ti)催化剂，并考察了复合催化剂的氧化Hg性能。0当结合银和钼后，Ag(2%)-Mo-Ti在各个温度区间氧化Hg的性能都有显著的提高，然