铜、钇双金属改性nay分子筛对吸附脱硫性能研究

铜、钇双金属改性nay分子筛对吸附脱硫性能研究

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1、f分类号:T028Q.4单位化码:10220密级:NortheastPetroleumUniversit_y心-J.-VJ-._^硕±研究生学位论文.-^'■■■■■---..1...,^^:''-■:.V:论文题目、纪双金属改椎NaY:铜分子備对吸附脱硫性能研究硕壬生:常又新指导教师:宋华教授:化学工程与巧术学科专业研究方向:石油与天然气加工,2015年6月20日*Am¥~~~&~~~R

2、~m~ft~~m~~~fr~~~I~&~~~m~~~.,~f!t?JT~o.~X'i='2.~ff:SJ3171ffli¥Jv"J?G:Y'~,*i-Q:X/F~1?;-:;ttfth~AC.~~15t*~t~~Mi¥Jm~~*o~*x~m~•ilim~~~i¥J~A~•~.~B~~~~7~~~~#~...,_-,a+:n;_:{X_/_J'~/j~,1[{'1,0ThesisfortheMasterdegreeinEngineeringResearchonDesulfurizationAdsorp

3、tionofModelGasolineontoCopper/YttriumIon-ExchangedNaYZeoliteCandidate:ChangYouxinTutor:SongHuaSpecialty:ChemicalEngineeringandTechnologyDateoforalexamination:20thJune.2015University:NortheastPetroleumUniversity2东北石油大学硕士研究生学位论文铜、钇双金属改性NaY分子筛对吸附脱硫性能研究摘要本文

4、采用液相离子交换法成功制备了铜、钇双金属改性吸附剂,并采用X射线粉末衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、电感藕合等离子体原子发射光谱分析(ICP-AES)、X射线光电子能谱(XPS)、差热-热重分析(TG-DTA)、吡啶红外光谱(Py-IR)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)等一系列表征手段对所制得的吸附剂进行了表征。通过静态吸附脱硫法研究了焙烧温度、阳离子交换顺序、阳离子交换浓度、Cu/Y摩尔比、离子交换时间、吸附剂质量、吸附时间和吸附温度等制备条件对Cu(I)-Y(III)

5、-Y分子筛吸附剂脱硫性能的影响。得到Cu(I)-Y(III)-Y的最适宜制备条件为:先交换Cu后交换Y离子,离子交换24小时,Cu/Y摩尔比为1,离子交换浓度为0.1mol·L-1,550oC焙烧;用最优制备条件制备的Cu(I)-Y(III)-Y吸附剂对含有苯并噻吩的模拟油(剂油比为0.01g·mL-1)在50oC条件下吸附60min后,苯并噻吩脱硫率达到99%。以含有一定量的硫化物(噻吩和苯并噻吩)以及一定量竞争组分(邻二甲苯、间二甲苯和对二甲苯)的正辛烷溶液为模拟油,测试了吸附剂的吸附脱硫性能。实

6、验结果表明,Cu(I)-Y(III)-Y具有类似于Cu(I)-Y的高硫容特性,Cu(I)-Y(III)-Y对各不同硫化物的吸附能力大小为:苯并噻吩>2,5-二甲基噻吩>3-甲基噻吩>噻吩。Cu(I)-Y(III)-Y还具有类似于Y(III)-Y的高选择性,竞争吸附组分邻二甲苯、间二甲苯和对二甲苯对吸附剂脱硫性能的影响大小顺序为:邻二甲苯>间二甲苯>对二甲苯。Cu(I)-Y(III)-Y通过π络合(通过Cu+)和S-M键(通过Y3+)两种配位键与硫化物发生作用,使得Cu(I)-Y(III)-Y对硫化物具

7、有良好的选择能力和吸附能力。以苯并噻吩为模型化合物,研究了Cu(I)-Y(III)-Y吸附剂等温吸附和吸附动力学,并计算了热力学参数ΔG和ΔH。结果表明:Cu(I)-Y(III)-Y对苯并噻吩的吸附符合Langmuir模型,其吸附动力学可以用准二级速率方程进行描述,Cu(I)-Y(III)-Y吸附剂的吸附脱硫过程是一个自发的放热过程。关键词:吸附脱硫,改性Y分子筛,竞争吸附,二甲苯,动力学II东北石油大学硕士研究生学位论文ResearchonDesulfurizationAdsorptionofMod

8、elGasolineontoCopper/YttriumIon-ExchangedNaYZeoliteABSTRACTCu(I)-Y(III)-Yadsorbentwassuccessfullypreparedbytheliquid-phaseion-exchangeYzeolites.TheadsorbentswerecharacterizedbyX-raydiffraction(XRD),Specificsurfaceareameasurements

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