纳米催化剂辅助大气压dbd等离子体对染料甲基橙的降解研究

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1、浙江理工大学专业硕士学位论文纳米催化剂辅助大气压DBD等离子体对染料甲基橙的降解研究摘要在众多的有机废水处理技术中，低温等离子体由于能够产生较强的氧化组分已成为废水降解的一种有利工具。其中，大气压DBD等离子体技术具有操作简单，降解速率快，无二次污染等特点，具有广阔的应用前景。在本文中，我们研究了自制大气压DBD等离子体有机废水处理装置的放电特性，利用相关测试技术对制备的纳米Co3O4催化剂和Ag/TiO2复合催化剂进行了结构表征，最后研究了催化剂辅助大气压DBD等离子体对甲基橙溶液的降解，探讨了影响甲基橙降解率的相关因素及其

2、可能的降解途径。当输入功率低于100W时，等离子体炬中放电气体的温度低于312K，接近室温不会烧蚀传输活性气体的有机管。等离子体炬的放电电流随着输入功率的升高而增大，有利于提高反应气体中活性组份。另外，废液中催化剂的含量不会影响放电电压即不会影响等离+子体的放电强度。通过发射光谱(OES)分析，在Ar/O2等离子体炬中主要有O2、OH、O等活性粒子。随着放电功率以及O2流量的升高，等离子体炬中O3浓度都明显增加。这些活性粒子在等离子体降解污水过程中起到重要作用。利用水热法成功制备出了纳米Co3O4以及Ag/TiO2催化剂。Co

3、3O4晶体通过XRD分析，在31.2º，36.5º，44.8º，59.0º和65.1º位置出现了衍射峰，这些衍射峰分别对应着Co3O4的(220)，(311)，(400)，(511)和(440)的晶面。从高分辨的TEM图中可以看出，Co3O4的平均粒径大约为40nm，晶格间距为0.246nm和0.285nm分别对应着Co3O4的(311)和(220)晶面，由于这些晶面的存在使得Co3O4在催化降解中体现出了较高活性。另外，对Ag/TiO2催化剂的XRD分析，在44.3°，64.4°和77.5°位置出现了Ag粒子的衍射峰，这些衍

4、射峰分别对应着金属Ag(200)，(220)和(311)的晶面。通过SEM与TEM看出TiO2的颗粒大小在65nm左右。Ag颗粒均匀分散在TiO2晶粒表面，颗粒平均粒径约5nm。在Co3O4辅助等离子体降解甲基橙过程中，放电功率，氧气流量及催化剂含量对染料降解有较大影响。在空气放电条件下，随着放电功率从30W增加到100W，甲基橙的降解率从58%升高到了92%。当DBD系统中Ar流量与放电功率一定时，随着O2流量由0.0933m/h增加到0.21m/h,甲基橙的降解率从35.5%提高到43%。但是，等离子体发出的辐射光和Co3

5、O4组合无法对甲基橙进行有效降解。然而，在等离子体副产物(O3等)与Co3O4作用下，18min后甲基橙降解率达到86%。此外，当DBD系统中空气流量与放电功率一33定时，随着O2流量从0.05m/h增加到0.20m/h时，甲基橙的降解效率从35%提高到56%。在等离子体副产物(O3等)与Ag/TiO2催化剂(Ag掺杂量为8%)作用下，6min后甲基橙I浙江理工大学专业硕士学位论文纳米催化剂辅助大气压DBD等离子体对染料甲基橙的降解研究降解率达到95%。通过质谱推出甲基橙降解过程中的主要中间体成分，结合化学键能理论初步推导出了

6、本实验DBD等离子体降解甲基橙的可能途径。关键词：大气压DBD等离子体；放电特性；Co3O4；Ag/TiO2；甲基橙溶液；降解机制II浙江理工大学专业硕士学位论文纳米催化剂辅助大气压DBD等离子体对染料甲基橙的降解研究Nano-catalystsenhancetheatmosphericpressureDBDplasmaforMOdyedegradationAbstractAmongvariousmethodsfortheindustrialwastewatertreatments,thelow-temperatureplas

7、matechnologyhasbecomearesearchhotspotinthefieldofwastewaterdegradationbecauseitcangeneratemanyoxidativespecies.Atmosphericpressuredielectricbarrierdischarge(DBD)plasmaownsmanyadvantages,suchassimpleoperation,rapiddegradationrate,nosecondarypollution,anditpresentsagr

8、eatlypotentialapplicationforwatertreating.Inthispaper,thedischargecharacteristicsofanovelDBDsystemfordyedegradationwerestudied.Theproperti