燃烧火焰中汞的形态转化及富集微细颗粒物的规律研究

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5、erDegreeStudiesonmercurytransformationandenrichmentmechanismonparticulatematterincombustionflameCandidate：GaoJieSupervisor：Prof.LuJianyiSchoolofEnvironmentalScienceandSchool：EngineeringDateofDefence：March,2015Degree-Conferring-InstitNorthChinaElectri

6、cPowerUniversityution：华北电力大学硕士学位论文摘要中国一次能源消费结构中煤炭占70%左右，大气中约30％的气相汞来自于燃煤电厂，汞作为煤转化过程中形成的主要污染物之一，其生成、释放机理的探讨和高效廉价脱除技术的研究就成为目前最重要的课题之一。本研究设计并建立了如下实验系统：采用自制的反扩散火焰燃烧器，将微量汞蒸气通入以乙烯为燃料的燃烧系统，采用Ontario-HydroMethod对样品进行恢复消解，并借助于冷原子荧光法对汞形态检测分析；通过改变通入燃烧器的气体种类及浓度或

7、空燃比，研究上述条件的变化对颗粒态汞富集微细颗粒物规律的影响。同时使用Chemkin软件进行模拟，探究不同烟气气氛对汞氧化的影响，使用Gaussian软件探究不同温度下四个基元反应的反应速率变化。通过上述实验和模拟研究，得到燃烧火焰中汞的形态转化及富集微细颗粒物的规律。实验结果表明，空燃比和HCl浓度的增大均会提高颗粒态汞的生成率；SO2对颗粒态汞生成的作用是双向的。燃烧过程中颗粒态汞的生成率是碳烟颗粒的浓度、火焰温度、空燃比、燃烧氛围等多种因素共同作用的结果。汞蒸气对碳烟的吸附作用主要包括物理

8、吸附（Hg聚集在高比表面积的颗粒物表面）、化学吸附（碳烟聚集体表面的羟基（-OH）、羰基（-C=O）和内酯基（-COOCH3）等官能团均0能促进碳烟颗粒对汞的吸附）。模拟结果表明，（1）Cl元素的存在促进了Hg(g)2+向HgCl2(g)的转化；（2）S元素的存在对Hg生成既有促进又有抑制作用，高2+S-Cl比抑制Hg的形成；（3）O元素对汞的氧化有促进作用，但其促进作用远不如Cl，也不及SO2；（4）NOx对汞氧化的影响主要通过其分解（化学反应）生成的NO来体现；（5）当NO的浓度较低时，促进