废弃脱硫剂脱除气相中单质汞的研究

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1、太原理工大学硕士研究生学位论文I太原理工大学硕士研究生学位论文废弃脱硫剂脱除气相中单质汞的研究摘要中国是煤炭消费大国，煤中的汞会随着煤炭的加工与利用释放到大气中，随着世界范围内汞污染的日益严重，气体中汞的排放与控制受到了广泛的关注。煤炭燃烧是煤炭利用的主要形式，燃煤电厂排放的汞是大气汞污染的主要来源，而煤气化作为新型的煤炭清洁利用技术，近十年发展迅猛，煤气化中汞的排放也应引起足够重视。废弃脱硫剂富含硫资源是一种工业有毒废渣，汞具有很强的亲硫性，若将废弃脱硫剂作为原料制备吸附剂，用于烟气或煤气中汞的脱除，既能为解决废弃脱硫剂难以处置提供新方案，又可得到用于汞脱除的廉价吸附剂。本

2、文采用固定床吸附装置考察了废弃脱硫剂作为燃煤烟气脱汞剂在不同条件下的脱汞活性，并通过热重分析、XRD和同步辐射等表征手段揭示了其内在的脱汞机理；另外，采用氨水洗涤的方法对废弃脱硫剂进行处理，并将氨洗后固体样品进行煅烧处理，得到了性能较好的吸附剂可以同时脱除煤气中Hg0和H2S。本文研究的主要结论如下：（1）废弃脱硫剂TG-4可以用于烟气脱汞，且拥有较宽的活性温度窗口（80~240°C），在工业化应用方面具有一定的潜力，酸性气体（SO2,NO,HCl）会抑制吸附剂的脱汞效率。（2）脱汞后，280°C的再生条件可以实现吸附剂部分再生，且再生处理后的吸附剂依然保持着较高的脱汞活性；

3、吸附在吸附剂中的汞是较为稳I太原理工大学硕士研究生学位论文定的，脱汞后的废弃脱硫剂在一般的环境条件下进行放置或填埋，不会造成较多汞的二次释放。（3）废弃脱硫剂中含硫物质有S,Fe2S3,FeS,FeS2,FeSx和硫酸盐,其中单质硫在300°C左右时升华或被氧化，导致吸附剂脱汞活性的下降。单质硫是废弃脱硫剂脱汞的主要活性物质，硫化铁可能有一定的脱汞活性。（4）通过对脱汞后吸附剂和参比物质进行同步辐射表征，并对吸收谱图数据进行平滑和微分，得到该吸收谱的一阶微分和二阶微分吸收谱图，发现吸附在废脱硫剂上的汞是以HgS的形式存在的，从而揭示了废脱硫剂脱汞的机理为Hg+S=HgS。（5

4、）采用氨水洗涤的方法对废弃脱硫剂进行处理，固液分离后，将溶液进行结晶处理可以得到纯度较高的硫酸铵副产品。（6）氨洗处理后的固体样品经BET、SEM、XRD表征，可知其比表面积有所增大，活性氧化铁成分变化较小，具有较高的脱汞活性，但脱硫活性较低。（7）氨洗样品经过400°C、1.5h的煅烧处理后，其比表面积得到进一步增大，活性氧化铁含量增加，吸附剂的脱硫活性得到大幅度的提升，同时脱汞活性保持在较高的水平，H2S的存在对于吸附剂脱汞起促进作用。关键词：烟气，废弃脱硫剂，汞，煤气II太原理工大学硕士研究生学位论文RESEARCHONSPENTDESULFURIZERSORBENTF

5、ORCAPTUREOFELEMENTALMERCURYFROMGASABSTRACTAscoaliswidelyusedinChina,mercuryincoalwillbereleasedintotheatmospherealongwiththecoalprocessingandutilization.Alongwiththeincreasingseriousnessofmercurypollutionaroundtheworld,mercuryemissionandcontrolingasreceivedwidespreadattention.Burningcoalist

6、hemainformofcoalutilization,mercuryemissionsfromcoal-firedpowerplantsisthemainsourceofatmosphericmercurypollution.Coalgasificationasanewtypeofcleancoalutilizationtechnologyfastdevelopsinthelasttenyears,mercuryemissionsinthecoalgasificationalsoshouldcauseenoughattention.Spentdesulfurizerwhic

7、hcontainslargeamountsofsulfurresourcesisakindoftoxicindustrialwasteresidue.Asalreadyknow,mercuryhasstrongsulphophileaffinity.Ifspentdesulfurizerisusedasrawmaterialforthepreparationofgasmercurysorbent,itcanprovideanewsolutionaboutdisposalofthespentdesulfu