原位生物电催化过氧化氢氧化降解偶氮染料的性能研究

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1、犬ｉｌ嫂－大ＤＡＬＩＡＮＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹＯＦＴＥＣＨＮＯＬＯＧＹ横士芽位论文ＤＯＣＴＯＲＡＬＤＩＳＳＥＲＴＡＴＩＯＮｗ原位生物电催化过氧化氢氧化降解偶氮染料的性能研究环境工程学科专业作者姓名袁广恩‘指导教师杨凤林教授＿＿２０１５年６月答辩日期—博士学位论文原位生物电催化过氧化氢氧化降解偶氮染料的性能研究－ＩｎＳｉｔｕＢｉｏｅｌｅｃｔｒｏｃａｔａｉｙｚｅｄＨｙｄｒｏｇｅｎＰｅｒｏｘｉｄｅＯｘｉｄａｔｉｏｎｆｏｒＡｚｏＤｙｅＤｅｇｒａ

2、ｄａｔｉｏｎ作者姓名：袁广恩学号：１１１１８０２５指导教师：杨凤林教授学科、专业：环境工程答辩曰期：２０１５／６／４大違理工大營ＤａｌｉａｎＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研宄工作所取得的成果。尽我所知，除文中己经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或己经发表的研究成果一集体，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我同工作的同志对本研宄所做的贡献均

3、己在论文中做了明确的说明并表示了谢意。。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任，学位论文题目：ｍ翁：ｆ：“日作者签名日期＿＾＾年＿＿大连理工大学学位论文版权使用授权书本人完全了解学校有关学位论文知识产权的规定，在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于大连理工大学，允许论文被查阅和借阅。学校有权保留论文并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数。据库进行检索，可以采用影印、缩印、或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文学位论文题目：枚叫旁）作者签名：

4、＆日期：＾年月？日ｆ＿＞：：＾．导师签名＃１日期ｒ＾６＾ｙ＿日、、答辩委员会主席：Ｖ！日期：年月？日大连理工大学博士学位论文摘要染料废水具有色度高、毒性大、成分复杂、可生化性差的特点，是难处理的工业废一。处理难降解污染物方面引起越水之电芬顿技术作为重要的电化学高级氧化技术，在）来越多的关注，但高能耗、低ｐＨ值、铁污泥产量大限制了其应用。微生物燃料电池（ＭＦＣ能把生活污水中有机物的化学能直接转化为电能一，直是近年来污水处理领域的研究热一点。ＭＦＣ可以驱动阴极电芬顿反应，还能，不

5、但大大降低了电芬顿技术的能耗回收部分电能，ＭＦＣ驱动的阴极电芬顿系统仍存在氧还原过，具有良好的应用前景。然而？０Ｈ电位高、过氧化氢（Ｈ２Ｏ２）产量低、产生铁污泥、轻基自由基（）的有效利用率低等问题。针对上述这些问题，本文分别从阴极电极材料和催化过氧化催化剂两方面进行了研一。、究其，利用导电性强比表面积大的石墨稀与单磺酸基惠醌（ＡＱＳ）形成的复合物作为ＭＦＣ的阴极，降低氧还原过电位，从而增强阴极生产Ｈ２Ｏ２的能力。其二，利用有２＋机金属螯合物酞菁铁（ＦｅＰｃ）取代游离态的亚铁离子（Ｆｅ），与Ｈ２Ｏ２反应生成高价的

6、Ｗ０＝Ｆｐｅｃ，活性物种，使阴极的催化氧化更具选择性同时也能拓宽阴极液的ｐＨ范围和避免铁污泥的产生。以单磺酸基惠醌／石墨炼复合物为ＭＦＣ阴极材料，酞菁铁为过氧化催化剂。，构建新型生物电催化过氧化氢氧化系统，应用于偶氮染料刚果红的降解研究主要研究内容及结果如下：￣１用化学还原一吸附的方法把ＡＱＳ以７ｒ键相互作用的非共价方式固定在还原的７ｒ（）氧化石墨稀（ＲＧＯ）的基平面上，形成ＡＱＳ／ＲＧＯ复合物。ＡＱＳ的吸附有利于ＲＧＯ在ｉ２２＞＜ｒｃｎｉ。水中的分散．７２ｌ（ｍｏｌ／，其在ＲＧＯ表面的浓度估计为１以铁氰化钾为

7、氧化还原探针的电化学实验结果表明，ＲＧＯ能加速ＡＱＳ分子与碳材料电极之间的电子传递速率。Ｓ和ＲＧＯＡＱＳ／ＲＧＯ修饰电极在中性的憐酸盐缓冲溶液中表现出更好的电相比于ＡＱ，－１０Ｖ催化氧还原活性。旋转圆盘电极技术证明，当明极电位高于．时，氧还原产物以ＨＯ－２为主；而当阴极电位低于１．０Ｖ时，氧还原产物主要是Ｈ２Ｏ。ＡＳ／ＲＧＯ复合物可２Ｑ以用作低过电位下合成Ｈ２Ｏ２的电极催化剂。（２）以实验制备的ＡＱＳ／ＲＧＯ复合物用作ＭＦＣ的阴极来生产Ｈ２Ｏ２，同时阳极去除ＣＯＤ一废水中的化学需氧量（）并输出定量的电能。

8、与对照实验相比，ＡＱＳ／ＲＧＯ复合ＭＦＣ的阴极、Ｏ物作为，在对外输出电能阳极ＣＯＤ去除以及阴极生产Ｈ２２方面都具有３相对较为优越的性能表现，其最大输出功率密度为７５０．３ｍＷ／ｍ，外阻为１０００