制备条件对moldhs催化降解阳离子兰的影响及机理

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1、学校代码10530学号201230151512分类号X503密级公开硕士学位论文制备条件对Mo/LDHs催化降解阳离子兰的影响及机理学位申请人李洋指导教师许银博士葛飞教授学院名称化工学院学科专业环境科学与工程研究方向废水处理新技术二零一五年四月八日EffectofpreparationconditionofMo/LDHscatalystondegradationofcationicorchidandmechanismCandidateLiYangSupervisorDoctorXuandProfessorGeCollegeCollegeofChemicalEngineeri

2、ngProgramEnvironmentalScienceandEngineeringSpecializationNewTechnologyinWaterPollutionControlDegreeMasterofEngineeringUniversityXiangtanUniversityDateApril8th,2015湘巧大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行硏究所。取得的研究成果除了文中時别加标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在

3、文中明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本Ａ承担。作者签名：走曰期：少年＾月Ｍ曰学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部口或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阁和借阅。本人授权湘潭大学可Ｗ将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可１＾采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。涉密论文按学校规定处理。（：作者签名：曰期：月州ｊ年｜日專｜？；导师签名日期：年＾月＂日摘要随着经济的发展，染料已被广泛应用于各个领域，其产生的废水因

4、成分复杂、浓度高、难生物降解等特性而受到人们的关注。湿式催化氧化法因其能有效地降解高浓度有机染料废水而成为研究的热点。为了克服湿式催化氧化法中反应条件苛刻的问题，本文制备能在常温常压下湿式催化氧化降解染料废水的Mo/LDHs催化剂，并考察载体水滑石（LDHs）制备方法和浸渍过程中pH对Mo/LDHs催化剂的结构和降解阳离子兰X-BL染料废水的影响；运用响应曲面法优化湿式催化氧化过程的影响因素，初步探讨湿式催化氧化反应的机理。本文取得以下研究成果：（1）选用沉淀法、水热合成法、溶胶凝胶法和尿素法四种方法制备出不同的LDHs载体，然后采用浸渍法负载活性组分Mo，制备出一系列Mo

5、/LDHs催化剂，采用BET、XRD、Zeta电位、XPS、TG-DSC和TEM等表征手段研究载体LDHs制备方法对催化剂结构的影响，用湿式催化氧化降解阳离子兰X-BL染料废水来考察载体LDHs制备方法对催化剂活性的影响。结果表明，载体LDHs制备方法为沉淀法和水热合成法时，催化剂对阳离子兰X-BL的脱色率分别可达84.23%和84.83%，TOC去除率分别为73.85%和70.98%；此时，这两种22催化剂的比表面积分别为2.806m/g和3.908m/g；Mo主要以Na2MoO4、Na2Mo2O7和MoO3晶体形态存在；Zeta电位较低并且Mo高度分散。（2）采用沉淀法

6、制备出LDHs载体，调节浸渍过程中的pH值，分别达到4、5、6、7、8、9，制备出一系列Mo/LDHs催化剂。运用Medusa软件、UV-vis、XRD、FT-IR、BET和XPS等表征手段研究浸渍过程中pH对催化剂结构的影响。结果表明，当浸渍过程中pH为7时，阳离子兰X-BL的脱色率和TOC去除率分别可达94.6%和86.7%，具有较高的催化活性。通过分析表明浸渍过程中pH影响溶液中Mo元素的存在形态，当浸渍液pH<4时，Mo元素主要以H2MoO4沉淀形式存在；浸渍液pH在4-8之间时，Mo元素以钼酸盐混合物的形态存在；浸渍液pH>9时，Na2MoO4为Mo元素的主要存在

7、形态。浸渍过程中pH=7时，制备出的催化剂中仅含有正六价四面体Mo，其晶体组成主要为Na2MoO4、Na2Mo4O13和Na2Mo2O7三种钼酸盐的混合物。（3）以阳离子兰X-BL为处理对象，初步探讨Mo/LDHs催化剂的湿式催化氧化机理。采用响应曲面法对湿式催化氧化实验条件进行优化，运用筛选试验设计对反应过程中温度、pH、曝气量、染料初始浓度、催化剂投加量5个因素进行筛选。结果表明，反应pH、染料初始浓度和催化剂投加量三个因素对阳离子兰X-BL的降解具有重要影响。在此基础上运用中心组合设计对这三个影响因素进行优化