人工模拟有机污染粉尘自由基研究

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1、人工模拟有机污染粉尘自由基研究年级2012级姓名王明翠申请学位级别硕士专业应用化学指导教师董发勤教授ClassifiedIndex:O069U.D.C:502/504SouthwestUniversityofScienceandTechnologyMasterDegreeThesisFreeradicalproducedbyartificialsimulationorganicpollutedmineraldustGrade:2012Candidate:WangMingcuiAcademicDegreeAppliedfor:MasterSpecia

2、lity:AppliedChemistrySupervisor:Prof.DongFaqinApr.14,2015本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知,除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得西南科技大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名:曰期:关于论文使用和授权的说明本人完全了解西南科技大学有关保留、使用学位论文的规定,即:学校有权保留学位论文的复印件,允许

3、该论文被查阅和借阅;学校可以公布该论文的全部或部分内容,可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。(保密的学位论文在解密后应遵守此规定)导师签名曰期•西南科技大学硕士研究生学位论文第I页摘要随着社会经济的快速发展,环境污染问题愈演愈烈,大气颗粒物已成为影响人类健康的主要环境因素之一,其中PM2.5的健康效应越来越引起人们的关注。自由基所产生的氧化损伤被认为是颗粒物产生生物毒性的重要机制之一,加强制定相应的防范策略、减低矿物颗粒物的健康危害非常重要,然而大气颗粒物表面吸附的有害物质亦可诱导细胞内自由基含量升高,因此开展人工模拟有机污染粉尘自由基研究工

4、作是必须的。本课题研究了石英、方解石、钠长石、Nano-SiO2、Nano-CaCO3为粉尘对象,BaP、γ-HCH和2,3,7,8-TCDD为有机污染物对象,制备成的人工模拟有机污染粉尘在液相中释放自由基情况。采用操作方便,重现性强的荧光分光光度法,定量检测多种粉尘羟自由基(·OH),相对定量检测粉尘活性氧自由基(ROS)。粉尘浓度可严重影响粉尘自由基释放能力,呈剂量-效应关系。与溶液作用时间明显影响粉尘在缓冲溶液中释放自由基能力,呈时间-效应关系,且基本符合对数增长关系。矿粉种类不同,在缓冲溶液中生成自由基能力不同。在较长时间内(48h),羟自

5、由基生成能力为方解石>>石英>钠长石>Nano-CaCO3>Nano-SiO2,活性氧生成能力方解石≥石英≥Nano-SiO2>钠长石>>Nano-CaCO3。粉尘以不同比例混合羟自由基释放量除方解石/钠长石组合反常外,主要趋势为石英/方解石组合>方解石/钠长石/石英组合>方解石/钠长石组合>方解石/Nano-CaCO3组合>石英/钠长石组合>石英/Nano-SiO2组合。不同比例混合粉尘液相羟自由基的释放不同,石英与方解石以任何比例混合均呈协同作用,石英与钠长石均呈负协同作用,石英与Nano-SiO2呈负协同作用,方解石与Nano-CaCO3呈协

6、同作用,石英、方解石与钠长石呈协同作用,而方解石与钠长石组合中,当方解石、钠长石含量各自一半时,两种矿物间呈强烈的协同作用,含量不一样时,两种矿物间呈负协同作用。有机污染物浓度对粉尘释放羟自由基能力有一定的影响。对石英、Nano-SiO2、钠长石粉尘,羟自由基生成量与BaP、γ-HCH、2,3,7,8-TCDD的浓度呈正相关,但对碳酸盐矿物,有机污染物浓度西南科技大学硕士研究生学位论文第II页与羟自由基生成量没有明显影响。有机污染物的粘附对粉尘释放自由基有不同效果和程度的影响。BaP、γ-HCH和2,3,7,8-TCDD的添加可明显促进石英和Nan

7、o-SiO2粉尘羟自由基及活性氧自由基释放,γ-HCH的粘附可有效促进钠长石羟自由基和活性氧释放,有机污染物的添加对碳酸盐矿物羟自由基释放没有明显作用,但2,3,7,8-TCDD的添加对方解石活性氧释放具有一定的协同作用。BaP的添加可促进Nano-CaCO3活性氧释放,γ-HCH的添加抑制其活性氧生成。有机污染物种类、组合方式,粉尘种类、组合方式及比例等对粉尘羟自由基释放均有不同程度的影响。对于多有机污染物单矿物而言,BaP与γ-HCH组合对粉尘羟自由基释放均呈协同作用,而γ-HCH与2,3,7,8-TCDD组合则均呈负协同作用,BaP与2,3,

8、7,8-TCDD组合则对石英、钠长石等矿物羟自由基释放呈协同作用,对纳米颗粒物呈负协同作用。对于有机污染物模拟污染混合矿物

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