中国中东部地区大气湿沉降中的离子化学特征

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1、学校代码：10270分类号：X131.1学号：122200956上善崎说大爹硕士学位论文中国中东部地区大气湿沉降中的离子化学特征学院：专业：环境科学研究方向：大气污染化学研究生姓名：殷美雪指导教师：高运川完成日期2015年3月上海师范大学硕士学位论文摘要题目：中国中东部地区大气湿沉降中的离子化学特征学科专业：环境科学学位申请人：殷美雪指导教师姓名：高运川摘要近些年来，随着经济和人口的迅猛增长，雾霾天气频繁出现，严重影响了人们的生活、工作和发展。雾霾的出现预示了空气质量已经出现了严重问题，对于雾霾给人类造成的种种困扰，使得社会各界对空气污染问题的关注持续

2、升温。因此，做好大气污染防治工作，提高大气环境质量成为当前迫切需要解决的问题。针对大气污染的治理工作，不仅需要法律政策的支持，更需要对污染气体的化学组分进行详细研究，这也成为解决当前空气污染问题的根本有效的途径。降雪能够充分冲刷大气中的颗粒物、飘尘或气溶胶，降雪中的化学组分能够充分反映同一时间大气中的化学组分，因此，对于降雪中化学组分的研究成为研究大气中化学组分的一个重要方面。自2013年底入冬至2014年初冬季结束，全国共有两次大范围降雪，主要集中在我国中东部地区。本硕士论文，在两次大范围降雪期间，在伊犁、郑州、石家庄、青岛、嘉祥、南京、杭州、武汉、

3、临安、西安、兰州和广德全国12个城市采集降雪样品，12个城市基本覆盖了两次大范围降雪区域，共采集到降雪样品（包括空白样品在内）67个。以降雪中水溶性离子为主线，建立离子色谱法++2+2++--测定降雪样品中5种阳离子K、Na、Ca、Mg、NH4和7种无机阴离子F、Cl、---3-2---2-Br、NO2、NO3、PO4、SO4以及3种有机酸根离子HCOO、CH3COO、C2O4的方法，再结合实验室分析、模式解析等，研究其空间分布、组成和来源。同时，利用高效液相色谱—电感耦合等离子体质谱线上联用测定了降雪中元素溴和碘的物种，并对其组成特征进行了分析。研究

4、结果表明：++2+2+（1）建立了离子色谱法快速测定降雪样品中5种阳离子（K、Na、Ca、Mg、+-----3-2-NH4）和7种无机阴离子（F、Cl、Br、NO2、NO3、PO4、SO4）以及3种有机--2-酸根离子(HCOO、CH3COO、C2O4)的方法。5种阳离子的检出限在0.0017～3-0.0081μg/mL之间，10种阴离子的检出限在0.34～4.64μg/L之间。除PO4的加标回收率在76.5%外，其余各离子的加标回收率均在80%～130%之间。2-++（2）中国中东部地区降雪中离子平均含量从高到低的排序为SO4＞Na﹥NH42++-2

5、+-----2--3-﹥Ca﹥K﹥NO3﹥Mg﹥Cl﹥HCOO﹥CH3COO﹥NO2﹥F﹥C2O4﹥Br﹥PO4。I摘要上海师范大学硕士学位论文（3）12个城市离子总量的高低与空气质量指数的高低大体呈一致趋势。石家庄、西安、郑州的AQI和离子总量均较高；青岛、南京、伊犁、杭州和临安的AQI和离子总量均较低。（4）不同城市降雪中所含的离子种类各不相同，相同离子间的含量上相差较大。西安、石家庄和兰州采集的降雪样品中各离子的含量均相对较高，其中西2++2+++安的样品中Ca、K、Mg、Na、NH4的含量在所有城市中是最高的，浓度分别为14.706mg/L、6

6、.706mg/L、6.124mg/L、13.432mg/L、10.203mg/L。（5）五种阳离子在商务区、工业区和文教区的含量相对较高，在郊区和居住区的含量相对较低；不同功能区阳离子浓度的平均值：商务区＞工业区＞文教区＞郊区＞居住区。和其他功能区相比，商务区各离子的含量相对较高，可能周围是交通密集区域，汽车尾气排放量相对较大，造成该区域离子含量较高。2+（6）相关性分析显示，各离子之间即存在正相关，也存在负相关，Mg与2+2++-Ca的相关系数为1，Mg对酸根离子的中和作用可能强于NH4，同时，NO3可能先2-2+-2-2+于SO4而被Mg中和，而N

7、O3可能先于SO4被Ca中和；富集因子分析显示，12-2--个城市降雪中的Cl主要来自于非海洋源，SO4与NO3可能主要来自于人为源，2++2+Ca、K与Mg可能主要来自于地壳或土壤；后向轨迹分析显示，两次降雪过程中的主导气团均为NW气团，该气团为大陆性气团，其在传输过程中将携带大量的陆源物质对降雪中的化学组分产生重要影响。（7）运用ICP-MS检测降雪样品中元素溴和碘的总量，该方法的标准曲线的2线性相关系数R＞0.999，I的检出限为1.891μg/L，Br的检出限为0.012μg/L，样品的加标回收率在80%～120%之间，统计分析发现溴和碘在石家

8、庄浓度最高，在杭州和临安浓度最低，且溴和碘均在工业区的浓度最高，在郊区的浓度最低。--（8）运