上海pm2.5中低分子二元羧酸的污染特征及其来源解析

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1、中图分类号：X513单位代号：10280密级：公开学号：12721910硕士学位论文SHANGHAIUNIVERSITYMASTER’SDISSERTATION题上海PM2.5中低分子二元羧目酸的污染特征及其来源解析作者杜艳学科专业环境工程导师冯加良完成日期二O一五年五月上海大学硕士学位论文上海大学本论文经答辩委员会全体委员审查，确认符合上海大学硕士学位论文质量要求。答辩委员会签名：主任：委员：导师：答辩日期：I上海大学硕士学位论文原创性声明本人声明：所呈交的论文是本人在导师指导下进行的研究工作。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已

2、发表或撰写过的研究成果。参与同一工作的其他同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名：日期：本论文使用授权说明本人完全了解上海大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留论文及送交论文复印件，允许论文被查阅和借阅；学校可以公布论文的全部或部分内容。（保密的论文在解密后应遵守此规定）签名：导师签名：日期：II上海大学硕士学位论文上海大学工学硕士学位论文上海PM2.5中低分子二元羧酸的污染特征及其来源解析姓名：杜艳导师：冯加良学科专业：环境工程上海大学环境与化学工程学院2015年5月III上海大学硕士学位论文ADisser

3、tationSubmittedtoShanghaiUniversityfortheDegreeofMasterinEngineeringCharacteristicsandsourcesofdicarboxylicacidsinPM2.5inShanghaiM．D．Candidate：DuYanSupervisor：FengJialiangMajor：EnvironmentalEngineeringSchoolofEnvironmentalandChemicalEngineeringShanghaiUniversity05,2015IV上海大学硕士学位

4、论文摘要低分子二元羧酸是有机气溶胶的重要组成部分，它们因蒸汽压较低、极性和吸湿性较强，对气溶胶的物理及化学性质以及其健康效应有着重要的影响，研究大气颗粒物中的二元羧酸对二次有机气溶胶和灰霾形成机理的研究有着重要的意义。本研究利用大流量PM2.5采样器采集了上海宝山2013年~2014年全年和徐家汇、松江、崇明、奉贤四个站点2012年7月的PM2.5样品。通过有机碳/元素碳分析、离子色谱分析、GC-MS分析，研究了颗粒物中碳质组分、无机离子和二元羧酸的浓度水平、季节变化，对颗粒物中二元羧酸的来源、形成方式进行了探讨，并对测量颗粒物中二元羧酸的离子色谱方法

5、和GC-MS方法进行了比较。得到如下主要结论：1.离子色谱分析二元羧酸有较高的检测效率，但是该方法只能检测C2~C5二元羧酸。GC-MS方法虽然前处理过程较为繁琐，但对二元羧酸的检测灵敏度较高。CH3OH/H2O（1:1v/v）混合溶剂对C5以上的二元羧酸的提取效果明显好于以H2O作为抽提溶剂。2.上海宝山采样点PM32.5中OC和EC的平均浓度分别为9.46μg/m和3.61μg/m3，OC和EC浓度存在冬春季高、夏秋季低的季节变化趋势。上海宝山采样点的OC和EC浓度具有良好的相关性（R2=0.86），说明二者的来源相似/稳定。夏季OC/EC比值明显

6、高于其他季节，高温促进二次有机物的生成是主要原因。3.宝山采样点PM2.5中水溶性无机离子的总浓度在春、夏、秋、冬季分别为5.12μg/m3、20.36μg/m3、28.20μg/m3和55.89μg/m3，其中SO2--+4、NO3、NH4是主要的水溶性离子，共占总水溶性无机离子的85%。K+和Cl-及NO-3之间显著相关，说明生物质燃烧可能是Cl-和NO-3的重要来源。4.宝山采样点PM32.5中二元羧酸的平均浓度为695.7ng/m，其中乙二酸的浓度最高，年平均415.7ng/m3，占二元羧酸的58%，其次是壬二酸、丁二酸、丙二酸和戊二酸。二元羧

7、酸浓度的季节变化表现为春、冬季较高，秋、夏季较低。二元羧酸占二次有机气溶胶（SOA）质量浓度的11%，低分子二元羧酸是大气颗粒物SOA的重要组成部分。V上海大学硕士学位论文5.环科院、松江、崇明、奉贤采样点夏季二元羧酸的浓度相近且相互之间有良好的相关性，表明上海PM2.5中二元羧酸的分布有区域性分布特征。同时，市区采样点二元羧酸浓度较高，说明局地人为污染源对二元羧酸浓度有明显影响。6.上海PM2.5中C3/C4的比值夏季（1.97）明显高于冬季（0.73），表明光化学氧化对气溶胶中二元羧酸的生成有着显著的贡献。C6/C9全年平均比值为0.37且没有显著

8、的季节变化，表明餐饮排放对上海PM2.5中二元羧酸有重要贡献。二元羧酸与SO2--4和NO3之