阿特拉津及其光解产物三聚氰酸的电子束辐照降解研究

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1、中图分类号：单位代号：10280密级：学号：12721862硕士学位论文SHANGHAIUNIVERSITYMASTER’SDISSERTATION阿特拉津及其光解产物三题聚氰酸的电子束辐照降解目研究作者姚金忠学科专业核技术及应用导师徐刚研究员完成日期2015年4月上海大学硕士学位论文上海大学本论文经答辩委员会全体委员审查,确认符合上海大学硕士学位论文质量要求。答辩委员会签名：主任：委员：导师：答辩日期：I上海大学硕士学位论文原创性声明本人声明：所呈交的论文是本人在导师指导下进行的研究工作。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已发表

2、或撰写过的研究成果。参与同一工作的其他同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名：日期：本论文使用授权说明本人完全了解上海大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留论文及送交论文复印件，允许论文被查阅和借阅；学校可以公布论文的全部或部分内容。（保密的论文在解密后应遵守此规定）签名：导师签名：日期：II上海大学硕士学位论文上海大学工学硕士学位论文阿特拉津及其光解产物三聚氰酸的电子束辐照降解研究姓名：姚金忠导师：徐刚研究员学科专业：核技术及应用上海大学环境与化工学院2015年04月III上海大学硕士学位论文ADisse

3、rtationSubmittedtoShanghaiUniversityfortheDegreeofMasterinEngineeringStudyontheDegradationofAtrazineanditsRecalcitrantPhotodegradationProductunderElectronBeamMACandidate：Jin-zhongYaoSupervisor：Reasearcher.GangXuMajor：NuclearTechnologyandApplicationSchoolofEnvironmentandChemical

4、Engineering,ShanghaiUniversityApril,2015IV上海大学硕士学位论文摘要阿特拉津作为被广泛使用的除草剂，在地表和地下水中无处不在，属于一种环境内分泌干扰物，对生态环境和人类具有毒性和毒害作用，同时，前人研究发现，在光降解阿特拉津过程中，降解反应进行到三聚氰酸就无法被降解了。并且在水体环境中，当三聚氰酸和三聚氰胺共存时，对生态环境的毒性会显著增强。因此，采取有效的降解矿化阿特拉津及其光解产物三聚氰酸手段成为紧迫而关键的任务。本实验研究表明，通过电子束辐照能够实现对阿特拉津的彻底的降解矿化而没有任何三聚氰酸的残留。在纯

5、水中阿特拉津的电子束辐照降解遵循一级降解动力学。在纯水中，浓度为6mg/L的阿特拉津能够在较低辐照剂量（0.5kGy）时，其降解率就达到90%以上，并且同时伴随氯离子的有效释放。上述剂量下，氯离子的转化率达到85%。通过光解与电子束降解三聚氰酸的对比实验发现：在紫外光解阿特拉津的过程中，浓度为6mg/L的阿特拉津生成的三聚氰酸的量，浓度一直升高到0.8mg/L之后保持不变，且紫外辐照100h之后，三聚氰酸没有任何被降解的迹象；而在电子束辐照降解阿特拉津的过程中，辐照剂量低于20kGy时，浓度为6mg/L的阿特拉津生成三聚氰酸的浓度一直升高，浓度最大值

6、可到3.14mg/L。在辐照剂量为60kGy时，浓度为6mg/L的阿特拉津生成的三聚氰酸逐渐被降解到0.37mg/L。三聚氰酸在不同氧化和还原条件的降解效果比较结果如下：通入氮气和叔丁醇形成的还原条件下降解最好，其次是通入空气形成的氧化还原条件，最差是通入氧气形成的氧化条件。此研究表明，不同自由基对阿特拉津和三聚氰酸作用有所差别，其中水合电子对阿特拉津和三聚氰酸的降解矿化起着重要的作用。在电子束辐照降解阿特拉津过程中，依据离子产物分析推测阿特拉津的降解路径和机理可能为：水合电子将阿特拉津的侧链氯还原为氯离子，侧链的烷基被羟基自由基氧化为甲酸，之后聚合

7、形成草酸，并且氨基侧链既可以被羟基自由基氧化为硝酸根，又可以被水合电子还原形成铵根离子，随着辐照剂量的升高，阿特拉津的缺电子苯氮环逐渐被水合电子攻击开环，使得苯氮环中的氮V上海大学硕士学位论文元素大量地被水合电子转化形成铵根离子，同时，苯氮环中的碳元素被转化为甲酸，之后聚合为草酸。在电子束辐照降解三聚氰酸的过程中，也依据离子产物分析推测三聚氰酸的降解路径和机理可能为：水合电子直接攻击缺电子苯氮环致使其开环，将苯氮环中的氮还原为铵根离子，苯氮环中的碳降解为甲酸，之后两个甲酸聚合成草酸。综上所述，电子束辐照能够降解矿化阿特拉津，形成无机离子和有机小分子，

8、同时也能降解矿化阿特拉津光降解产物三聚氰酸。相比于一般高级氧化技术，尤其是光降解，电子束辐照是一种降解阿特拉