钙基湿法烟气脱硫浆液中二价汞的还原影响因素研究

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1、学校代码10530学号201230151560分类号X506密级硕士学位论文钙基湿法烟气脱硫浆液中二价汞的还原影响因素研究学位申请人周婷指导教师杨柳春副教授学院名称化工学院学科专业环境工程（专硕）研究方向大气污染控制工程二零一五年六月六日湘潭大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加Ｗ标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个。人和集体，均已在文中明确方式标明本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。■＜作者签名：名＾日期年月日

2、学位论义版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部口或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权湘潭大学可Ｗ将本学位论文的全部或部分内容编入有关、数据库进行检索，可采用影印缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。坡密论文按学校规定处理。＇作者签名＜＾：日期；方巧月作日－导师签名；日期年月日＾（Ｉ［StudyonDivalentMercuryReductionFactorsfromtheLiquorsofWetFlueGasDesulfrizationCandidateZhouT

3、ingSupervisorAssociateprofessorYangLiuchunCollegeChemicalEngineeringProgramEnvironmentalEngineeringSpecializationAirPollutionControlEngineeringDegreeMasterofEngineeringUniversityXiangtanUniversityDateJune6th,2015摘要汞对环境的污染引起了国内外广泛关注，而燃煤烟气排放的汞是最主要的大气汞污染源之一。钙基湿法烟气脱硫系统（WetFlueGasDesulfurization，WFGD）具有能

4、2+协同脱除燃煤烟气中50-95%的Hg的潜力，但是在一定条件下，被WFGD系统捕获2+0的Hg又会被还原为Hg，导致WFGD脱汞效率降低，造成二次污染。这一现象成为当前利用已有烟气净化装置协同净化汞污染控制的突出难点问题。本文针对钙基湿法2+0脱硫系统中Hg易被还原为Hg再释放的现象，在实验室模拟条件下对影响汞还原的2+主要因素进行研究，探讨各因素对汞还原的影响效果，初步探索了Hg在湿法脱硫系统中的还原机制，以期对钙基湿法脱硫装置协同控制汞污染的工艺和操作优化提供有价值的参考。-2-2+在实验室模拟湿法烟气脱硫浆液环境中，考察了pH值、温度、Cl、SO3、Ca2+2-等因素对Hg还原的影响。

5、结果表明，升高温度、降低pH促进了汞还原；而过量SO32+2-0-会与Hg形成比HgSO3稳定的络合物Hg(SO3)2，从而难以释放出Hg；加入Cl会明2+2+2-2-显抑制Hg还原，Ca与SO3形成难溶的CaSO3，消耗过量的SO3，一定程度上促进汞还原。基于单因素影响的实验研究，采用Box-Behnken响应曲面法和DesignExpert8.0.6软件设计4因素3水平实验方案，获得不同条件下湿法脱硫系统中二价汞的还原率。2+-对实验数据进行多元化拟合，得到脱硫浆液中Hg还原率对温度（A）、pH(B)、Cl(C)、2−SO3(D)的多元回归预测模型。二因素交互作用对汞还原率影响的响应面分析

6、表明，2+02+-2−温度的升高使得Hg→Hg反应加快，促进Hg还原；而Cl与SO3浓度交互作用较-2−2+为显著，随着Cl与SO3浓度的增加，Hg的还原率减小。通过考察接触时间、pH、反应温度、初始汞浓度和石膏含量等对溶液中汞浓度的影响，分析对比石膏对汞的摄入能力，并结合模拟吸附等温线、动力学进一步探讨石膏与汞的亲和性。结果表明：石膏结晶过程中本身对汞有一定吸附、沉积包裹作用；石膏对汞的摄取量随时间的增长而增加并于18h趋于平缓，基本符合二级反应动力学模型；在碱性条件下，石膏对汞有较高的摄取量，pH=13时，摄取量最大为8.72ug/g，2+且随石膏含量的增大而减小；pH=6时，石膏与汞的亲

7、和性在一定范围内（Hg浓度为60-1000ug/L）与LangmuirEXT1模型有良好的一致性。2+结合XPS分析，揭示同时含有石膏与亚硫酸根的浆液中汞的还原机理主要是Hg2−0与SO3形成汞-硫络合物，最终释放出Hg。对湿法脱硫系统中二价汞还原过程的基本反应式进行了热力学计算，判断还原反应可以进行，且反应限度很深。关键词：汞；还原；湿法烟气脱硫；再释放；石膏IAbstractThepollut