超声过程中典型含氮副产物生成机制的研究

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1、超声过程中典型含氮副产物生成机制的研究重庆大学硕士学位论文（学术学位）学生姓名：陈龙甫指导教师：姚娟娟副教授专业：市政工程学科门类：工学重庆大学城市建设与环境工程学院二O一五年五月ResearchontheFormationMechanismsofTypicalNitrogenByproductsUnderUltrasonicIrradiationAThesisSubmittedtoChongqingUniversityInPartialFulfillmentoftheRequirementfortheMaster’sDegreeofEngineeringByChenLongfuSu

2、pervisedbyYaoJuanjuanSpecialty:MunicipalEngineeringCollegeofUrbanConstructionandEnvironmentalEngineeringofChongqingUniversity,Chongqing,ChinaMay,2015中文摘要摘要近年来利用超声波技术处理降解水中的化学污染物尤其是难降解有机污染物的应用取得了很大的进展，它是一项新型的水处理技术，集高温热解、高级氧化以及超临界氧化等多种技术于一身，具有降解效率高、适用范围广，且可以与其他水处理技术联合作用的优点。在强化降解或者直接降解水体中有机污染物方面的实

3、验室水平及应用上研究报道也日益增加，取得了许多有价值的研究成果。但是，目前还没有关于超声空化氧化技术在降解水中有机物的过程中生成含氮的有机副产物的系统研究报道，因此本文就超声波降解有机胺类有机物及降解过程中含氮副产物的产生机理进行了研究。超声空化氧化过程中无机含氮副产物生成的研究发现，超声空化氧化反应过程中能产生无机含氮副产物NO----2和NO3，产生NO2和NO3的机理主要是在超声空化作用的作用下水体中溶解的N2和O2在空化泡内部发生反应形成HNO2和HNO3，然后扩散到主体溶液中，并且在主体溶液中空化作用产生的氧化自由基和双氧水可以氧化NO---2生成NO3。研究发现NO2的生

4、成速率与超声空化的强度的呈正相关关系，相对于NO--2的生成，在NO3的生成过程中有更多的二级自由基反应，并且自由基的二次氧化在NO-3的生成过程中有重要的作用。在改变水体中的N2和O--2体积比发现，在比例与空气中的比例接近时有利于NO2和NO3的产生。在超声波降解有机胺类有机物的研究中，选取了二乙胺和二苯胺作为研究的目标物。在随后的研究中发现超声波对两者有很好的降解效果，60min的超声作用，二乙胺和二苯胺的降解效率分别达到了98.9%和99.8%，并且降解反应满足拟一级动力学模型。在600kHz时二乙胺和二苯胺的降解效果最好，并且随着超声功率的增加而增加，而溶液的初始pH对两者

5、降解效果的影响甚小。对二苯胺降解路径分析可知，在超声波降解二苯胺过程中有亚硝胺产生，并且还存在其他的硝基和羟基取代物。超声波降解有机胺类有机物过程中有机含氮副产物生成的研究中检测了二乙胺和二苯胺相应的亚硝胺物质—亚硝基二乙胺（NDEA）和亚硝基二苯胺（NDPhA）及硝基胺类物质的含量变化。结果显示在这个过程中两者均有其对应的亚硝胺类物质生成，600kHz时NDEA和NDPhA的生成量最大，二乙胺和二苯胺的最大转化率分别达到了0.47%和0.24%，并且生成的量随着超声功率的增加而增加。pH对NDEA和NDPhA生成的影响有所不同，NDEA在酸性条件下的生成量比碱性条件下的生成量少，而

6、NDPhA的生成量在酸性条件下大于碱性条件下。分析两者的产生机理可知，在超声空化氧化过程中产生亚硝胺类物质主要是通过亚硝化和I重庆大学硕士学位论文羟胺成肼的途径。其中对于二苯胺等芳香胺类有机胺则主要是通过亚硝化途径产生亚硝胺类物质，而对于二乙胺等脂肪胺则还可以通过羟胺成肼的方式产生。关键词：超声空化氧化，有机胺，NO--2和NO3，N-亚硝胺，机理II英文摘要ABSTRACTUsingultrasonictodegradethechemicalpollutants,especiallytherefractoryorganicpollutants,isanewtypeofwatertr

7、eatmenttechnologywhichhasbeenbeingdevelopedinrecentyears.Itisatechnologyofhightemperaturepyrolysis,advancedoxidationandsupercriticaloxidation,andhastheadvantagesofhighefficiency,widerangeofapplications,andcanbecombinedwithotherwat